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Nuevos diseños de revestimientos antirreflectantes índice de refracción gradual

A. Mahdjouba, *, L. Zighedb

un De departamentos de física, Centro Universitario L.Benmhidi, BP358 OEB 04000 OEBouaghi, Argelia ' bDepartement d'Electronique, Université de Skikda, Argelia''

Recibido el 25 de marzo de 2004; aceptado en forma revisada 11 de noviembre 2004 Disponible en línea 10 de diciembre 2004

Abstracto

El progreso incesante en la tecnología de capas delgadas, especialmente los de índice gradual dieléctricos no homogéneas, permite la realización de recubrimientos antirreflectantes (ARCS). Oxinitruros de silicio índice de refracción gradual son depositados por resonancia ciclotrón de electrones mejorada por plasma deposición de vapor químico (ECR-PECVD) controla in situ por elipsometrıa monocromática. Además de evitar la complejidad de la clásica multicapa Arcs, clasificados recubrimientos permiten obtener el mismo rendimiento, o por otra parte, para mejorar la eficiencia de las células solares. Un teórico modelo, validado por la confrontación a elipsométricas espectros y medidas de reflectancia se utilizaron para optimizar diferentes perfiles sugeridos. Cálculo predice un incremento de la corriente fotogenerada o igual al 45% y un coeficiente de reflexión ponderada (entre 300 y 1100 nm) alrededor del 5,6%. En superficies texturizadas, estos arcos deben mejorar la corriente de cortocircuito por 52,79%. D2004 Elsevier B.V. Todos los derechos reservados.

PACS: 42.79; 84.60-Jt; 78,40-Q; 81.15-z; 81.15-Gh Palabras clave: ARC; Oxinitrides; Elipsometría; Índice de refracción gradual

1. Introducción

Los materiales utilizados para la fabricación de células solares (SI, GaAs, InP, CdTe, etc) presentan altos índices de refracción; por lo tanto, más de 35% de la luz solar incidente se pierde por reflexión sin revestimiento antirreflejo (ARC) [1]. La calidad de los Por lo tanto, ARC es un parámetro esencial para obtener alta células solares de eficiencia [2-4]. La forma más sencilla de realizar ARC, por lo general utilizados en la industria fotovoltaica, consiste en depositar una capa dieléctrica cuarto de onda con alta índice de refracción (TiO2, Si3N4, SiO, etc). Por ejemplo, para los Las células solares de silicio, Si3N4 arco centrado en el máximo de Espectro solar AM0, reduce los reflejos y el 12% en promedio en el rango de longitud de onda de 400-1100 nm. Corriente de cortocircuito se incrementa en un 45% [1]. Sistemas de capas múltiples, combinados con texturización de la superficie puede reducir las pérdidas de reflexión para pocos porcentajes más de toda la gama útil de espectro solar [2,5-7]. Sin embargo, la más complicada técnicamente es la pro- ción, mayor es el coste.

* Autor para correspondencia. Tel: +213 32 42 39 70;. fax: +213 32 42 10 36. Dirección de correo electrónico: abdelmah@yahoo.com (A. Mahdjoub).

0040-6090 / $ - see front matter D2004 Elsevier B.V. Todos los derechos reservados. doi: 10.1016/j.tsf.2004.11.119

Otra manera práctica de reducir la reflexión consiste en el depósito de un dieléctrico no homogéneo con un gradual disminución del índice de refracción del sustrato a la temperatura ambiente. Lo es, por lo tanto, necesaria para optimizar el índice de refracción perfil para llegar reflectancia mínima. Neuman [7] reportado que el rendimiento antirreflectante de los revestimientos de índice gradual es menos sensible a los cambios de espesor en comparación con clásica Arcos. El progreso constante en la tecnología de capas delgadas, espe- dieléctricos cialmente homogéneas con refracción variable de índice, despierta el interés de los investigadores que sugirió nueva técnicas de deposición [8-10], modelización y carácter- métodos ización [11-13]. Por lo tanto, nuestros estudios fueron orientada hacia clasificado ARC índice de refracción para la energía solar aplicaciones de células. La ventaja más importante de la fabricación de estas capas es la posibilidad de hacer una sistema completo con un perfil complejo en un depósito escenario sin interrupción del proceso de plasma; por lo tanto, en lo haciendo, se evitará el problema de las interfaces. Entre los dieléctricos no homogéneas estudiados, oxinitruros parecen particularmente interesante [14,15]. Puesto que son intermedios compuestos entre sílice y nitruros, oxinitrides abarca-

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pasar cualidades mecánicas y dieléctricas de sílice, y presentar la ventaja de servir como una barrera de difusión para impurezas, como nitruros. Transparente en visible y cercano infrarrojos, sus índices de refracción pueden variar entre los de Si3N4 (2,015 a 633 nm) y SiO2 (1,457 a 633 nm) [16]. Por lo tanto, oxinitruros permiten la realización de buena calidad graduada películas de índice. Hay varios métodos de deposición de índice graduado capas; se optó por microondas de electrones por resonancia ciclotrón deposición de vapor químico mejorada por plasma (ECR-PECVD) porque los materiales de alta calidad se pueden obtener a bajo temperaturas [17,18]. El presente trabajo tiene como objetivo diseñar oxinitruros de silicio recubrimientos antirreflectantes índice gradual para la aplicación solar. La modelo teórico se utiliza para estudiar el comportamiento óptico de Estos arcos en incidencia normal y oblicua. Después la validación del modelo mediante la confrontación con elipsométrica espectros de reflectancia y mediciones, el con-óptimo condiciones para la realización gradual ARC índice serán llevados a cabo utilizando diferentes perfiles posibles.

De una manera más explícita:

! N! uncos djpA1 j¼01 bipj pecado djp0 j¼1

pA1 pecado djj cos dj

! 1 ps

!

ð3Þ

donde djes el desplazamiento de fase debido a la jth estrato

dj¼ 2p ~ N j dj cos hj k

ð4Þ

y hjse determina a partir ángulo de incidencia h0 usando Snell- La ley de Descartes:

~ ~N j pecado hj¼N0 pecado h0 ð5Þ

~Para eléctrico transversal (TE) de polarización p j = N jcosh jy para ~magnética transversal (TM) de polarización, p j = N j/ Cosh j. Coeficientes de Fresnel se calculan para ambas polarizaciones y para cada longitud de onda a partir de las relaciones: aa RTE ¼y RTM ¼ ð6Þ bTEbTM Dado que la luz del sol es no polarizada, la reflectancia total es la mitad de TE y media de las olas TM: R ¼ 0:5 ðRTE RTE 4þRTM RTM 4 º ð7Þ

2. Modelo teórico

La reflectancia de los sistemas dieléctricos de índice gradual es un problema clásico tratado de acuerdo a diferentes enfoques [11,12]. La teoría medio estratificado con su representación de la matriz presenta la ventaja de sencillo formalismo y una gran flexibilidad en el uso [19,20]. La dieléctrica no homogénea se subdivide en Nhomoge- ~estratos nea de igual espesor d, con índice N j variable función de la profundidad. El medio eficaz Bruggeman aprox- ~aproximación (BEMA) [19-21] permite la determinación de N j a partir de fracciones de volumen f A, B f y ya conocido de refracción ~ ~índices N Un y N B de sílice y nitruro de silicio, res- tivamente. Para el sistema de dos componentes, BEMA está escrito:

~ ~ ~ ~N2ÀN2N2ÀN2AjBj fA 2þfB 2¼0 2 ~ ~ ~ ~N Un þ2N jN B þ2N2j

con fA þfB ¼1

ð1Þ

Aunque oxinitruros no son mezclas físicas de sílice y nitruro de silicio, el BEMA es una aproximación que da resultados satisfactorios en el rango visible e infrarrojo cercano [11]. Para mayor silicio, sílice y nitruro de silicio, se utilizó índices de refracción publicados por Palik [16]. Para obtener capa de índice gradual, tenemos que cambiar el volumen fracciones f A y f B con una ley de variación función de la profundidad de acuerdo con el perfil deseado. Cada estrato está representado por una característica compleja matriz Mj. Matrices M0 y Ms corresponden a la temperatura ambiente y sustrato del medio semi-infinito, respectivamente [19]. Entonces podemos escribir la relación simplificada: !N un ¼M0jMjMsð2Þ bj ¼ 1

Coeficientes de reflexión de Fresnel expresan los cambios en amplitud y fase de vector eléctrico para TE y TM polarización. Un elipsómetro mide la relación de TM- Estado a los coeficientes de Fresnel TE-estatales que se expresan de acuerdo con los ángulos ellipsometric Wy Dpor el relación:

q¼ RTM ¼tgðwÞexpðiDÞ RTE

ð8Þ

3. Criterios para el diseño de recubrimientos antirreflectantes Aunque minimizar la reflectividad es muy deseable, no es el mejor criterio para optimizar un arco. La espectral aspecto de la luz solar incidente y la respuesta espectral interna tiene que ser tenido en cuenta. El promedio ponderado reflectancia RW entre k1 y k2 se define como [22]: Zk2 RðkRuido sordokTHS ðkÞdk k1 ð9ÞRW¼Zk2 UðkTHS ðkÞdk

k1

donde / (K) es la irradiancia espectral de la luz solar, y S (k) la sensibilidad espectral interna de la célula solar. Zhao y verde [3] considerar que generado por el foto corriente es el mejor criterio para el diseño ARC. De hecho, la consecuencia directa de revestimientos antirreflejo deposición es el aumento de la corriente fotogenerada [2,3,20]. La

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densidad de la corriente de cortocircuito, foto genera en el gama [k 1, k 2], se puede calcular por la relación [22]: Zk2 ½1ÀRðkÞ??UðkTHS ðkÞdkð10ÞJSC ¼

k1

/ (K) se calculó a partir del espectro solar de AM1.5 [22], y Valores de S (k) utilizados en este trabajo fueron los de ordinario c-Si célula solar, publicado por Orgeret [22]. La integración cubre la gama sensible de la célula de silicio entre 300 y 1100 nm. RW tiene siempre su mínimo cuando JSC está optimizado. De hecho, también podemos expresar la reflexión ponderada por:

RW¼1À JSC JSC ðR¼0Þ ð11Þ

siguiendo la trayectoria de Wy Dángulos durante el deposición a una longitud de onda dada (633 nm en nuestro caso). La Dversus Wcurva se traza en unas coordenadas cartesianas y en comparación con el ábaco teórico obtenido para diferentes fija el índice de refracción. La muestra utilizada en este trabajo es constituido a partir de oxinitruros de silicio capa con casi lineal perfil, depositado sobre un sustrato de silicio monocristalino. En situ investigaciones ellipsometric permiten la aproximada Evaluación del espesor (alrededor de 270 nm) y la variación de índice de refracción en el intervalo (2-1.5), entre el comienzo y el final de la deposición. La espectroscopia elipsometrıa permite la determinación más precisa de espesor- ness y el índice de refracción. Para evaluar el desempeño de arcos graduadas, medidas de reflectancia se han tomado de la muestra después de la deposición utilizando Cary-5G ultravioleta-visible-infrarrojo un espectrofotómetro.

donde JSC (R = 0) corresponde a JSC en el caso ideal (sin pérdidas por reflexión). La mejora en JSC debido a la utilización de ARC será por lo tanto:

DJSCJSC ðcon ARCÞ À JSC ðsin ARCÞ ¼ JSC ðsin ARCÞJSC

ð12Þ

5. La validación del modelo teórico

Para simular el perfil casi lineal, se utiliza para el volumen fracción de sílice en la película oxinitruros, una función como:

fA ¼F0A DF0ÀfF Þ xun

E ð13Þ

En la literatura, se asigna la mejor mejora en JSC (50 - 60%) principalmente a la reducción de pérdidas por reflexión, pero también parcialmente a la pasivación de la superficie lo que reduce el la tasa de recombinación superficial [23-25]. En nuestro caso, sólo el se consideran las pérdidas por reflexión.

4. Los detalles experimentales

Las películas oxinitruros fueron depositados por ECR-PECVD con las mismas condiciones que las películas de sílice o nitruro de silicio. Se utilizó SiH4 como precursor de silicio y un plasma constituido entre nitrógeno y oxígeno. El método más simple para obtener películas de índice gradual es modificar el SiOxNycomposición variando las relaciones de gas en el plasma durante el crecimiento de la película. Como el oxígeno es mucho más reactivo que el nitrógeno, una pequeña variación de los resultados de tasa de flujo de O2 en los cambios del índice de tamaño considerable. Por esta razón, y para simplificar el procedimiento de deposición, todos los parámetros se mantuvieron constantes, excepto la tasa de flujo de oxígeno que aumenta de 0,5 a 2 sccm. Velocidades de flujo SiH4 y N2 se fijaron en 4 y 20 sccm, respectivamente. La presión total en la cámara de deposición, medido por un medidor de Baratron, era típicamente 1,5 mTorr. Sustrato de silicio (100) se calentó a 200 8C, y el distancia a la fuente de p era 15 cm. En estos condiciones, la variación típica de los índices de refracción a 633 nm 2-1,45 se puede conseguir. A continuación, podemos elaborar graduadas oxinitruros índice capas con diferentes perfiles mediante la regulación de la tasa de flujo de oxígeno durante la deposición (Control automático pilotado por ordenador). La clásica elipsométrica método para el control in situ [26] constará de

donde F0 y f F son fracciones en volumen de sílice en la ARC superficie y la interfaz de ARC / SI, respectivamente. La variable x representa la profundidad en la ARC, y Eel espesor de ARC. El parámetro de formulario undescribe una posible desviación de linealidad en perfil de índice. Los perfiles de índice de refracción reportado en La figura. 1 eran calculada a partir de BEMA (Ec. (1)) a 633 nm para F0 = 1 y f F = 0. Con el fin de calcular W, D y R, la capa de índice gradual se divide en estratos homogénea de igual espesor. La número de estratos utilizado depende del perfil de la complejidad; para perfil lineal, 20 estratos son suficientes.

La figura. 1. Arcos con perfiles de índice gradual.

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parámetros obtenidos por minimización permiten el cálculo en incidencia normal del espectro de reflectancia entre 400 y 800 nm. La curva teórica corresponde bien a mediciones experimentales (fig. 3). Estos resultados permiten validar el modelo utilizado para simular el comportamiento óptico de oxinitruros tales capas. También podemos notar que las pérdidas por reflexión se consi- blemente reducida (18% de la media con la reflexión graduada capa de índice en comparación con 35% para la barra de silicio). La optimización de los parámetros (espesor y el perfil del índice de refracción) de tales películas dieléctricas permite la realización de arcos con altos rendimientos.

La figura. Espectros elipsométrica 2. Teórico y experimental de lineal graduada ARC. 6. Los resultados de optimización

Diferentes perfiles pueden ser sugeridos y se definen como previamente por la función que describe la variación de sílice fracción de volumen. Hemos estudiado los dos modelos siguientes:

! Para sustituir un arco monocapa homogénea clásica, nos proponer un gradiente descrito por la ecuación. (13) mencionado en el párrafo anterior. Así como poner de relieve la influencia de perfil de índice sobre las actuaciones ARC, tenemos tomado tres valores para A: a = 1, a = 0,5 y a = 2 para perfiles lineales, supralineales y sublineales, respectivamente (Véase La figura. 1). !Para reemplazar un ARC clásica de doble capa, se utilizó una nueva dFermiT perfil, descrita por la siguiente función:

ð15Þ

El método de análisis de regresión consiste en la variación de la parámetros del modelo con el fin de minimizar la función de error expresado por: yo21Mh Rtg wexp ÀtgðwTh Þv¼ 2M AA AA2 þcos Dexp ÀcosðDTh Þð14Þ

donde Mrepresenta el número de mediciones (W exp, Dexp) por espectro, tomada al 708 de la incidencia, entre 300 y 700 nm. WTh, DTh son valores de elipsométrica calcula ángulos. En nuestro caso, los resultados obtenidos por la minimización son plausible. El mínimo de la función de error obtenido es vmin = 4,5Â10À3. Este resultado es comparable con los mencionado en la literatura [11,16]. La película oxinitruro depositado con un espesor de 275 nm presenta una prácticamente gradiente lineal (A = 0,95). La fracción de volumen de la sílice varía desde F0 = 97% a f F = 31% correspondiente a la variación de índice de refracción entre 1,85 y 1,47 a 633 nm. Una buena acuerdo entre teórico y experimental Ellipso- Los espectros de métrica se muestra en la La figura. 2. Estos resultados confirman con mayor precisión en las investigaciones de la elipsométricas situ. La

fA ¼fF A DfF ÀF0Þ ½1þexpÐð xÀx0Þ = BTH??A1

En esta expresión, el parámetro bdescribe la forma de el perfil (b = 5 en La figura. 4). En la condición de límite (b cerca cero), se obtiene la configuración de doble capa clásica ARC. Entonces, el punto de inflexión x0 representa óxido de silicio de espesor. Para las dos funciones (Ecs. (13) y (16)), se utilizó ideales Límites de condiciones para la fracción de volumen de SiO2: F0 = 1 y f F = 0 correspondiente a la más grande gradiente del índice de refracción.

La figura. 3. Reflectancia de lineal graduada ARC en comparación con la del silicio desnudo.

La figura. 4. Arco con dFermiT perfil del índice de refracción gradual.

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Tabla 1 Resultados de optimización

ARC

Si3N4 ARC clásica Supralineal ARC (a = 0,5) Lineal ARC (a = 1) Sublineal ARC (a = 2) dFermiT ARC (b = 5; x0 = 60 nm)

Espesor óptimo (Nm)

80 95 100 115 120

DJ / J (%)

43.1 43.5 42.9 40.8 45.1

303

RW (%)

7.0 6.6 6.9 8.3 5.6

Núbil [20] propone que el método más sencillo para calcular la reflectividad de la superficie ranurada es utilizar el relación aproximada:

La figura. 5. Calculado mejora de la corriente de cortocircuito. ARC escalonados en comparación con el recubrimiento de Si3N4 clásica.

RTex ðkÞ ¼ ½ Rðk; h0¼p = 4Þ??2 ð16Þ

La variación de mejora en JSC vs total de espesor de arcos se muestra en la La figura. 5 para diferentes perfiles en comparación con Si3N4 ARC monocapa clásica. Lineal y perfiles sublineales no parecen apropiadas. El supralineal perfil debe dar buenos resultados: El cálculo predice 6,6% de reflectancia promedio ponderado y la mejora del 43,5% en JSC. El nuevo dFermiT Perfil realizable en un solo etapa tecnológica debería mejorar significativamente la per- performances de arcos de índice gradual. Para condiciones óptimas b = 5, x0 = 60 nm y 120 nm de espesor, 5,6% ponderado reflectancia promedio y la mejora del 45,1% en JSC son esperado (véase también La figura. 6). Estos resultados son comparables con los los obtenidos por Richards et al. [27] con doble clásica capa ARC. Los resultados presentados en Tabla 1 se calculan para el normal incidencia. Asociado con una texturización antes de la superficie del semiconductor, los ARC graduadas deben reducir el reflejo promedio de menos de unos porcentajes, y la voluntad tienden a aproximar el caso ideal (sin reflexión pérdidas). La mejora de la fotocorriente debe ser: DJ SC / SC J = 53,76%.

Se estima que, en promedio, la luz se refleja en dos ocasiones en 458. Mientras que la sustitución de los valores obtenidos en la anterior expresiones de la corriente de cortocircuito y el promedio ponderado reflectancia, se obtuvieron DJ SC / SC J = 52,79% y RW = 0,63%. Este cálculo no considera los efectos de la texturización en la velocidad de recombinación superficial. Los daños causados por texturización puede disminuir la eficiencia de recolección [28]. Sin embargo, si se tiene en cuenta el efecto de pasivación de oxinitruros, mencionado por muchos autores [23-25], la sistema propuesto debería mejorar considerablemente la realice- miento de células solares con fácil proceso tecnológico. Perspectivas para el uso de otros materiales, como las mezclas de óxidos de silicio y de titanio [29], depositado por ECR-PECVD están en estudio, y otros perfiles se pueden sugerir. La mayor gradiente, debido al TiO2 alto índice de refracción (2.3 a 500 nm), debería mejorar aún más las prestaciones de dichos arcos.

7. Conclusión

Oxinitruros de silicio clasifican recubrimientos antirreflectantes índice mejorar la eficiencia de las células solares mediante la reducción de las pérdidas por reflexión y la tasa de recombinación en la superficie con el techno-adecuado proceso lógico. El modelo teórico propuesto simula correctamente el comportamiento de dicho sistema óptico y permite optimizar las prestaciones de las células solares de silicio por determinar las mejores condiciones de realización del clasificado ARC índice. Podemos utilizar ventajosamente pasivación oxinitrides con índice graduado en la superficie texturizada. Entonces, mejora de la corriente de cortocircuito de 52.79% y 0.63% reflexión media ponderada entre 300 y 1100 nm prácticamente se podría obtener. Perspectivas de la realización de el mismo tipo de arcos con otros materiales están en la proceso de estudio.

AGRADECIMIENTOS

Nos gustaría dar las gracias al grupo de investigación del Profesor J. José de ECLyon, especialmente A.S. Callard y A. Gagnaire, por su ayuda en la realización de este trabajo. También

La figura. 6. Reflectancia calculada de arcos mejor calificados en comparación con la de Si3N4 recubrimiento clásica.

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me gustaría dar las gracias a R. Dubend y B. Devif para técnicos apoyo.

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