Claudio A. Parica

ambientales:

A partir de la tecnología desarrollada durante lasegunda guerra mundial, y el interés de loscientíficos por la obtención de nuevas formas de«energía destructiva», tuvo lugar el desarrollo deequipamiento capaz de analizar a los átomos porsus masas. A partir de aquel entonces, dichosequipos –espectrómetros de masas- han tenidoimportantes mejoras en la electrónica, susensibilidad y precisión, sin haber variadosustancialmente en los aspectos físicos.A través de los isótopos es mucha la informaciónque se puede obtener, desde edades radimétricascon isótopos radiactivos (Uranio, Thorio, Plomo,Rubidio, Potasio, etc.) presentes en diferentesmateriales naturales, como así también alcanzar elconocimiento de variables ambientales con el usode isótopos estables (Oxígeno –tema del presenteartículo-, Carbono, Nitrógeno, Deuterio, etc.).El análisis por oxígeno de diferentes materialespermite reconocer el origen de una lluvia, el áreade aporte de un acuífero, con lo cual es posibletener una idea de cual es la recarga del mismo, yde esta forma sus posibilidades de explotación,condiciones paleoambientales sobre rocassedimentarias, como así también saber si un vinose encuentra «bautizado».

Huellas digitales

isótopos del oxígeno

Ante todo es necesario introducirse en elconcepto de isótopo, el cual lo definiremosde la siguiente manera:

«Un isótopo es una forma de un elementoquímico cuyo núcleo atómico contiene unnúmero específico de neutrones, además delnúmero de protones que son los que defi-nen el elemento. Los núcleos de la mayoríade los átomos contienen a los neutrones asícomo los protones. (Una excepción es la for-ma común de hidrógeno cuyo núcleo con-siste en un solo protón.) Cada elemento quí-mico tiene más de un isótopo. Para cualquierelemento, uno de los isótopos es más abun-dante en la naturaleza que cualquiera de losotros.»

Los isótopos pueden dividirse en dos gru-pos, estables e inestables o radiactivos. A losfines de este artículo, solamente nos dedica-remos a los isótopos estables, en particular alos denominados ambientales, y de ellos alos isótopos del oxígeno.

Los análisis isotópicos ambientales más fre-cuentes en la naturaleza son los que com-prenden al oxígeno y al carbono. El desarro-llo de las técnicas isotópicas tuvo lugar prin-cipalmente a partir de la segunda guerra mun-dial, tiempos en los que se desarrollaron los

Profesor Geología Ambiental.Universidad Nacional de General SanMartín. CONICETcparica@unsam.edu.ar

Palabras clave: indicadores ambientales-isótopos del oxígeno-agua.Keywords: environmental indicators-oxygen isotopes-water.

18 CIENCIA E INVESTIGACIÓN - TOMO 59 Nº 1 - 2009

primeros espectrómetros de masas. Apartir de ese momento constituyen unade las principales herramientas en lageología y la hidrología entre varias lí-neas de investigación.

El principio en el que se basan losestudios isotópicos se lo denomina frac-cionamiento isotópico. Que no es nimás ni menos que la respuesta de unisótopo con una masa determinadafrente a un fenómeno físico. Es tan sim-ple de entender como que aquello quees más pesado requiere de más fuerzapara ser movilizado. Los efectoscinéticos son los responsables del frac-cionamiento isotópico. Por ejemplo, enuna fase gaseosa las moléculas quecontienen un isótopo liviano se mue-ven más rápidamente que aquellas conun isótopo más pesado. Las velocida-des de traslación de las moléculas ga-seosas son inversamente proporciona-les a la raíz cuadrada del promedio delos pesos moleculares. Por ejemplo, sepuede describir para el CO2:

Esto significa que la velocidad delCO2 de masa 44 es 1.1% mayor que elCO2 de masa 45. Tal velocidad diferen-cia la separación isotópica durante ladifusión.

EL OXÍGENO

El oxígeno es el elemento más abun-dante en la tierra. Aparece en compues-tos gaseosos, líquidos y sólidos, la ma-yoría de los cuales son térmicamenteestables en un amplio rango de tempe-raturas. Estos hechos, hacen que eloxígeno sea uno de los elementos másinteresantes en la geoquímica isotópica.

El oxígeno tiene tres isótopos esta-bles con las siguientes abundancias:

16-O=99.763%17-O=0.0375%18-O=0.1995%

A los efectos de las mediciones rela-tivas, la relación más apropiada, tantopor las abundancias como por la dife-rencia de masas es la relación 18O/16O(Panarello y Parica, 1984).

EL CICLO DEL AGUA

Ya en la Biblia se esboza el conceptode lo que es el ciclo hidrológico: «To-dos los ríos van al mar y este nunca sellena...».

Así viaja el agua en el ambiente:

- Todo comienza, en el mar. La super-ficie del mar queda expuesta a la ac-ción de los rayos del sol, evaporán-dose en la atmósfera, siendo aquídonde las gotas de agua toman otraforma natural que es el cambio físicode líquido a vapor.

- El ascenso será constante y con apo-yo del viento, el vapor alcanza algu-nos kilómetros más arriba, dondesufre la pérdida de calor que lo de-tiene hasta formar otra vez gotas deagua o pequeños cristales de hielo,aquí el vapor ayudado con la bajatemperatura se convierte nuevamenteen agua.

- Millones de gotas o cristales daránorigen, poco a poco, a las nubes sus-pendidas en el aire hasta que nue-vos descensos de la temperaturamultipliquen la unión de las gotas ocristales de hielo y provoquen así sucaída en forma de lluvia.

- El agua en forma de nieve puede caeren las zonas elevadas de las monta-ñas, y en forma de lluvia en las zo-nas más bajas, en la ciudad, en losríos y en el mar, pero es hasta quellegue a su lugar de origen dondecompleta el ciclo hidrológico parainiciarlo nuevamente.

¿Qué pasa si las gotas de agua en for-ma de nieve caen en alguna montaña?

Es solo un capítulo de su historia,porque pasará a formar parte de lasaguas dulces o continentales. El pro-pio peso de la nieve hará que esta des-cienda resbalando las laderas, o quizádespués lo haga en época de deshielo,hasta desembocar en un río y a travésde éste llegar al mar.

¿Qué pasa si las gotas de agua en for-ma lluvia caen en el mar?

El viaje de las gotas de agua por elambiente es más corto, porque el aguacae directamente en el lugar donde ter-mina y comienza otra vez el CicloHidrológico.

¿Existen otros caminos para las gotasde agua?

Por ejemplo en la tierra, su filtraciónen un terreno y su integración en loscaudales de agua subterránea, dondepermanecerá por muchos años y seráaprovechada por las plantas y anima-les. En el caso de que las gotas de aguavayan a parar en las raíces de una plan-ta puede ser aprovechada y con la ayu-da de la energía solar se obtiene eloxígeno y el bióxido de carbono y den-tro de su proceso de transformaciónse libera el agua en forma de vapor,tanto por la respiración de la plantacomo por la fotosíntesis.

¿El ciclo del agua puede ser modifica-do por el hombre?

Los grupos humanos intentan adap-tar o modificar en lo posible algunasde las etapas del ciclo hidrológico para

velocidad(12C16O16O)/

velocidad (13C16O16O)=%%%%%45/4=1.011

Figura 1: Esquema simplificado del ciclo hidrológico

19HUELLAS DIGITALES AMBIENTALES

hacerlo más útil a sus necesidades. Losinventos para acelerar las lluvias, ladesalinización del agua de mar parahacerla potable o la construcción depresas y embalses para controlar el flu-jo de los ríos son otros ejemplos de lainjerencia humana en el ciclo naturaldel agua.

Otra importante alteración al ciclo delagua es aquella que se produce por ladeforestación de grandes extensionesde bosques y zonas selváticas. Ya elagua que originalmente era consumi-da por las plantas en su ciclo de vida,pasa a circular libremente por la super-ficie en algunos casos, se producensustanciales erosiones del terreno, enotros se elevan las cotas de los nivelesfreáticos e inundaciones, o bien el fe-nómeno opuesto, como es la sequía,sobre todo en ambientes con suelosmuy impermeables, donde la humedadque las plantas aportaban a la atmósfe-ra al extraer agua del nivel freático de-jan de hacerlo. La deforestación asimis-mo contribuye en alguna medida alconocido efecto invernadero, aunquedebe tenerse en cuenta que son losocéanos, a través de la actividad delplancton los principales reguladores aescala global del contenido de CO2 enla atmósfera.

El desarrollo de la industria y la ur-banización tienen un mayor consumode agua. La urbanización crea una si-tuación que interrumpe la infiltraciónnormal del agua en el terreno, provocael deslizamiento de la misma, agilizalos procesos normales de erosión, y laaceleración del ciclo hidrológico. Todo

esto ocasiona que se reduzcan las po-sibilidades de que el agua continúe suciclo y que en forma de vapor se inte-gre a las nubes.

El agua de lluvia va directamente alos drenajes y desemboca en los ríosen grandes cantidades. Este tipo deagua, al no tener oportunidad de sertratada, se contamina.

El oxígeno en el ciclo hidrológicofunciona como un «trazador natural»,por lo tanto resulta además de «infini-to», barato y no contaminante.

Las moléculas de agua están consti-tuidas por hidrógeno1 y oxígeno, consus diferentes masas, originando mo-léculas de diferentes masas también,que son presentadas en la tabla I.

El fenómeno de fraccionamientoisotópico se produce tanto a través dela evaporación como de la condensa-ción. La composición isotópica delagua es producto de estos fenómenosy se encuentra directamente relaciona-da con la temperatura.

A los efectos de definir la composi-ción isotópica del agua se pueden es-tablecer los siguientes fenómenos:

1. de evaporación:El agua es evaporada de la superficie

del mar con un empobrecimiento pro-medio del 9‰ en 18-O para confor-mar una nube.- Efecto latitud.

De acuerdo a la latitud en la que seproduce la evaporación, la compo-sición isotópica del vapor será dife-rente. A latitudes menores (próximas

al Ecuador), el vapor de agua serámás pesada que una región polar.

- Efecto estacional.De acuerdo a la estación del año enla que se produce la evaporación,la composición isotópica del vaporserá diferente. A mayor temperatura(verano), el vapor que forma unanube será más pesado isotópi-camente que una nube formada enépocas invernales.

2. de condensación:

- Efecto continental.A medida que una nube avanza enel continente y descarga sucesivaslluvias, en las primeras la tendenciasiempre es a que descargue las mo-léculas más pesadas, por eso a me-dida que las lluvias se producenhacia «tierra adentro», serán más li-vianas isotópicamente.

- Efecto altitud.De forma similar al caso anterior, enlas lluvias que se producen en laszonas más bajas de regiones mon-tañosas, serán más ricas en oxigeno18 que en aquellas que se produz-can en zonas más altas.

Cada ambiente, de acuerdo a las llu-vias, tendrá una composición isotópicacaracterística, que de acuerdo a su di-námica, dejará su impronta en el am-biente y en el agua subterránea. Así sepodrán analizar cuales son las fuentesde recarga de un acuífero, y sus poten-ciales volúmenes de extracción deacuerdo a la recarga. Asimismo se debetener en cuenta que los organismos quehabitan y los sedimentos en un deter-minado ambiente también guardan esacomposición isotópica en «su compo-sición». De allí, que el análisis de larelación 18-O/16-O, constituye un ex-celente paleotermómetro.

Los organismos de una determinadazona, como así también las rocassedimentarias que allí tengan su origenguardarán la información isotópicacomo una huella digital imborrable ycaracterística.

Anecdóticamente es posible sabergracias a los isótopos del Oxígeno si

Tabla I. Composiciones isotópicas del agua y sus respectivas masas.

1 El hidrógeno posee tres isótopos, el Propio,de masa 1, el Deuterio, masa 2, y el Tritio,masa 3. En la tabla se expresa el hidrógenocon H, pero en la columna respectiva se de-tallan las masas correspondientes.

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un vino ha sido «bautizado» fuera desu lugar de origen. Un vino producidoen San Juan, Mendoza, Catamarca, RíoNegro, La Rioja o Salta, tiene su huellaisotópica particular, que será muy dis-tinta a la del «vino» que se pueda pro-ducir en Buenos Aires o más bien alagua que se le pueda agregar. De he-cho, el Instituto Nacional deVitivinicultura ha reconocido, a travésde la Resolución C. 24/2003 al méto-do de análisis de los isótopos del oxí-geno como un instrumento válido paraestablecer si el vino tiene algún tipo deadulteración con agua.

Un ejemplo con una muestra de vinoen el que se verifica la adulteración conagua (se define el δ18-O, más adelan-te, en Hablando el mismo idioma):

Otros productos, también puedenser analizados a través de análisisisotópicos aunque en estos casos porcuestiones analíticas se utilizan isótoposestables del Carbono (que será temade otra entrega) es factible determinarsi una miel ha sido adulterada con me-laza. Las mieles legítimas, producto dela actividad de las abejas registran va-lores de d 13-C entre -24 y -28 ‰, entanto que las adulteradas con melazatienen valores de -23 hasta -11 ‰.

LOS ISÓTOPOS DEL OXÍGENO YLA CONTAMINACIÓN

En muchas oportunidades, con el finde conocer el origen de una contami-nación, se introducían trazadoresradiactivos, o bien colorantes en un sis-tema natural, con el fin de «rastrear lacontaminación». Actualmente, si bienestas técnicas se siguen utilizando, sonde por sí también contaminantes, ade-más de costosas.

Actualmente, las técnicas de análisisisotópico permiten el reconocimientode fugas en diques, puesto que el es-pejo de agua de un dique en un siste-ma, sujeto a evaporación, con la con-secuente variación en la relación 18-O/16-O. El agua de un dique, por eva-poración aparecerá enriquecida en 18-Oxígeno respecto de la del entorno, ymás aún del agua subterránea.

Un dique en sí resulta en un «caldode cultivo» de bacterias y microorga-nismos, esto sin contar desechos quemuchas veces son arrojados a estosespejos de agua. Al presentar pérdidas,contaminan el sistema hidrogeológico.De allí que al encontrar acuíferos con-taminados, a través de los isótopos deloxígeno, puede efectuarse un segui-miento de la contaminación por las di-ferencias en las composicionesisotópicas.

HABLANDO EL MISMO IDIOMALOS PATRONES DE MEDICIÓN

Cuando se analizan isótopos esta-bles, jamás se expresan sus concentra-ciones en valores absolutos, sino quese expresan en relaciones isotópicas,si bien no es que no se pueda hacer, dehecho se podría, pero resulta que delos análisis efectuados en unespectrómetro de masas se obtienenrelaciones de un isótopo respecto deotro, las que a su vez son expresadasrespecto de un lenguaje común, y estoes un patrón internacional. En el casodel Oxígeno, este se expresa en su granmayoría respecto del agua de mar, pa-trón conocido como V-SMOW (ViennaStandard Mean Ocean Water). El aguade mar resulta un patrón prácticamen-te infinito, y es la Agencia Internacionalde Energía Atómica con sede en Viena

la encargada de la distribución del pa-trón a nivel mundial. A su vez, cadalaboratorio cuenta con patrones pro-pios económicos y de fácil recolección,que son contrastados periódicamenteversus el V-SMOW.

Los análisis de Oxígeno en carbona-tos por lo general son expresados ver-sus otro patrón conocido con el nom-bre de PDB, (Pee Dee Belemnnite), quees la caparazón de un belemnite de edadcretácica de la Formación Pee Dee en elestado de Colorado, Estados Unidos.Este patrón está agotado, pero su con-versión desde el V-SMOW es simple:

Igualmente, en tanto y en cuanto seexprese el resultado de un análisis, nohay inconvenientes respecto de tal ocual patrón internacional se encuen-tren los resultados.

En figura 2 se presentan los rangosde los δO18 SMOW en diferentes mate-riales en la naturaleza tomado deHoefs, 1986.

Vino sin adulteración: δ18-O= 6,6245 ‰.Agua de adulteración: δ18-O= -8.22 ‰.Vino + 20 % de agua: δ18-O= 3,59 ‰Vino + 5 % de agua: δ18-O= 6,02 ‰Vino + 10 % de agua: δ18-O= 5,19 ‰

Figura 2: valores de δ 18 O expresados ‰ en distintos materiales naturales2.

2 Aguas meteóricas comprenden aquellas provenientes de las precipitaciones bajo formalíquida o nívea.

21HUELLAS DIGITALES AMBIENTALES

LOS ISÓTOPOS ESTABLES Y ELTIEMPO GEOLÓGICO

Tal lo expresado anteriormente, tantolas rocas como los organismos guardanla memoria isotópica, lo mismo ocurrecon los glaciares, donde los niveles dehielo guardan el registro isotópico delagua que los conforma. Así, se puedereconstruir la estratigrafía isotópica, queademás, de brindarnos la informaciónambiental, en algunos casos, al igual quelos anillos de crecimiento de los árbo-les, o los varves3 de los fondos de loslagos, permiten ser utilizados para la me-dición del tiempo.

Un ejemplo del registro de las varia-ciones isotópicas en relación a las va-riaciones climáticas ha sido obtenido delos testigos del Domo Taylor, ubicado

sobre los Montes Transantárticos. Losúltimos 150.000 años están registradosen esta gran acumulación de hielo, contemperaturas que oscilan entre los -40°C y los -52° C.

Otros ejemplos de las variacionesclimáticas en la historia denuestra Tierra.

La Antártida, tal como la conocemosactualmente dista mucho de ser la mis-ma que fue para tiempos mesozoicos.Un caso estudiado sobre elpaleoambiente fue realizado en la pe-nínsula Byers, en la isla Livingston (islasShetland del Sur) por Cabaleri et al.(1996). Allí, existen registros de sedimen-tos jurásico-cretácicos (130-65 millonesde años), portadores de amonites mal

conservados. Hacia el cretácico medio(110-90 millones de años) se implantaun régimen netamente continental,cuyos representantes son sedimentosportadores de plantas y una intensaactividad volcánica. Las rocassedimentarias son representantes deun ambiente con ríos y lagos o lagu-nas con un régimen climáticoestacional. De las rocas sedimentarias,aquellas que contienen materialcarbonático han permitido establecerel régimen de temperaturas imperan-tes para ese ambiente en tiemposcretácico terciarios (65 millones deaños), basado en el análisis de δ18-O. Los resultados obtenidos permi-tieron interpretar un rango de tempe-raturas que oscilaba entre los 16º ylos 24º C, datos coherentes asimismo

Figura 3: variación del Oxí-geno 18 en perfiles de hieloen el Domo Taylor, Antártida(Steig et al., 1999)

Figura 4.: Mapa deubicación de la pe-nínsula Byers, islasShetland del Sur,Antártida

3 Se definen los varves como las delgadas capas de sedimentación en los fondos de los lagos, que por lo general pueden encontrarse en parespor año, reflejando períodos estacionales del ambiente.

22 CIENCIA E INVESTIGACIÓN - TOMO 59 Nº 1 - 2009

con la presencia de una importanteflora y con un régimen climático ca-racterizado por lluvias estacionales.

¿Qué ocurre en los glaciares y el marcon los cambios climáticos?

Como se expresó anteriormente, losocéanos son el principio y el fin delciclo hidrológico. También, en pro-medio la composición promedio delas nubes evaporadas del agua demar, se encuentran empobrecidas en18-O en un 9 ‰. Ahora bien, en épo-cas frías, como por ejemplo en lasglaciaciones, el agua de precipitaciónse encuentra empobrecida en 18-O,quedando este isótopo pesado en losocéanos, y la evaporación se encon-trará enriquecida en el 16-O, por lotanto, los mares tendrán una relación18/16 más elevada que para tiemposmás cálidos.

Hablando en zonas más templadas

Panarello y Parica (1984) presentan losprimeros estudios isotópicos para nues-tro país, donde se muestra la correlaciónlineal existente entre la composiciónisotópica del agua de lluvia de BuenosAires (en dos estaciones, San Andrés yCiudad Universitaria) respecto de pro-medios de temperaturas anuales. Lospromedios de temperaturas mensualescorresponden al período 1978-1981.

Las variaciones de que se observanpara los distintos δO18 en las precipi-taciones representan los valores de lastemperaturas de evaporación del agua.De allí la dispersión respecto de la tem-peratura durante la precipitación.

Como se miden los isótopos

El equipamiento con el que se mi-den tanto los isótopos del Oxígeno

como así también los de cualquier otroelemento son los espectrómetros demasas.

Acompañando el desarrollo nuclearde los años 30 y 40 comienza el per-feccionamiento de estosequipos. Losque, más allá de las mejoras electróni-cas, el principio básico se ha manteni-do desde aquel entonces.

El principio básico de la espectro-metría de masas es la de generar unhaz de iones4 dentro de un tubo encondiciones de ultra alto vacío (10-8

atmósferas o menor aún). Este haz deiones es acelerado en una fuente iónica,que al pasar por un campo electro-magnético, es desviado más o menosde acuerdo a la masa. En el extremoopuesto del tubo, se encuentra un co-lector que registra cuanto se ha desvia-do un haz y con que intensidad estellega. De acuerdo a cuanto se desvía elhaz se establece la masa y de acuerdo

Tabla 1: valores de temperaturas medias anua-les y delta 18-O. Figura. 5: gráfico de correlación entre temperaturas y delta 18 O

Figura 6: Esquema simplificado de un espectrómetro de masas

4 Un átomo que tiene una carga eléctrica se llama un ión. Puede haber obtenido esta carga por perder electrones—en cuyo caso la carga espositiva—o por capturar algunos electrones extra, haciendo la carga negativa. El proceso de convertir un átomo en un ión se llamaionización, de aquí el término «energía de ionización».

23HUELLAS DIGITALES AMBIENTALES

a la intensidad se establece cuanto hayde esa masa.

Los equipos más viejos contabancon electrónica valvular, y el procesode análisis estadístico se llevaba a cabomidiendo con regla las intensidades delos diferentes picos correspondientesa cada masa sobre el papel del registra-dor. Con el tiempo, y el avance tecno-lógico, existieron equipos híbridos(valvular+transistorizado) hasta los másrecientes que se encuentran totalmen-te automatizados y controlados por unasimple computadora de uso común.

CONCLUSIONES

Las aplicaciones isotópicas han te-nido comienzo con el desarrollo nu-clear, en particular durante la SegundaGuerra Mundial, es en esos tiemposque tiene lugar el diseño y fabricaciónde equipos de medición, que desde

aquel entonces si bien ha variado no-tablemente la precisión y la velocidaden las mediciones gracias a los avan-ces en la electrónica, los principios dela espectrometría de masas siguen sien-do los mismos.

Actualmente es prácticamente im-pensable la ejecución de estudioshidrogeológicos y paleoclimáticossin las aplicaciones isotópicas, enparticular de estos dos isótopos na-turales.

La interpretación de los fenómenosen el pasado no hacen más que permi-tir predicciones más precisas tanto parael futuro próximo como en aquellas quese pueden hacer a largo plazo.

Es bueno tener en cuanta que cual-quier análisis isotópico puede ser rea-lizado en nuestro país, tanto a travésdel INGEIS (Instituto de Geocronologíay Geología Isotópica), dependiente delCONICET, como así también en la Co-misión Nacional de Energía Atómica, y

Figura 7: espectrómetro Finnigan Mat 262 y resumen de sus componentes.

recientemente la Facultad de Farmaciay Bioquímica-UBA cuenta conequipamiento de alta resolución.

BIBLIOGRAFÍA

- Cabaleri N. , C. Parica, M. Remesal ,F. Salani and S. Valencio, 1996 Thelava-sedimentary mesozoic associa-tion of lacustrine environment ofByers Peninsula, South ShetlandIslands. Antarctic Geology andGeophysical: The Antarctic Region:Geological Evolution and Processes,C.A. Ricci Ed., 361-366.TerraAntarctica Publication, Italy. ISBN 88-900221-0-8

- Faure, G, & J. Powell., 1984. IsotopeGeology.

- Hoefs, J. 1996. Stable IsotopeGeochemistry, 4th Edition. SpringerVerlag, Berlin, 241 pp.

- Panarello, H.O. y C.A. Parica, 1984.Determinación de la composicióndel oxígeno en aguas. Primeros va-lores en aguas de lluvia de BuenosAires. A.G.A. Rev. XXXIX (1-2), 3-11.

- Steig EJ, Morse DL, Waddington ED,Stuiver M, Grootes PM, Mayewski PM,Whitlow SI, Twickler MS. 1999Wisconsinan and Holocene climatehistory from an ice core at Taylor Dome,western Ross Embayment, Antarctica.Geografiska Annaler 82A: 213-235.

BIBLIOGRAFÍA DE LECTURAGENERAL

- Faure, G., 1998. Principles andapplications of Geochemistry. 2nd

Ed. Prentice Hall. Upper SaddleRiver, New Jersey. 600 pp.

- Fritz, P. & J. Ch. Fontes (Eds.), 1986.Handbook of Environmental IsotopeGeochemistry, vol. 2 Elsevier,Amsterdam, 557 pp.

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