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MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY

SiF4の電子衝突断面積Electron collision cross sections for SiF4

○川口悟佐藤孝紀伊藤秀範 (室蘭工業大学)○ Satoru Kawaguchi, Kohki Satoh and Hidenori Itoh (Muroran Institute of Technology)

パルスパワー/放電合同研究会

2014年5月16日岩手大学

FSi

Tetrafluorosilane

放電基礎・計測1

PPT-14-030 / ED-14-033


研究背景

Fluorocarbon plasma

CF2

CF３+

Si

SiO2

重合反応による成膜

CF2

F C

F C

エッチング

F CO

CO

F

O

SiF4

(電気学会技術報告第853号)

フルオロカーボン(FCs)プラズマによる

更なる微細加工の実現

CF2，CF3+などの活性種を適切かつ正確に制

御する必要がある

エッチング生成物であるSiF4もエッチング特

性に影響を及ぼす

FCs + radicals/ions + SiF4混合ガスにおける

• 放電プラズマの性質 (電子輸送係数)

• ラジカル・イオンの生成レート係数を正確に把握することが必要

FCs + radicals/ions + SiF4混合ガス中のシミュレーションを行うために必要となる電子衝突断面積セットが求められている


断面積の報告例および目的

SiF4の電子衝突断面積の測定および理論計算値の報告例

• 振動励起qvib : Kato et al. (J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 45 (2012) 095204) Beam method

• 運動量移行qm : Kato et al. (J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 45 (2012) 095204) Beam method

• 電離qi : Kim et al. (AIP Conf. Proc. 543 (2000) 220) BEB Scaling

: Basner (AIP Conf. Proc. 680 (2002) 73) Beam method

• 電子付着qa : Iga et al. (Z. Phys. D. 24 (1992) 111) Beam method

• 中性解離qnd : Nakano et al. (J. Phys. D: Appl. Phys. 26 (1993) 1909) Beam method

断面積セットに関する報告

• Nagpal et al. (Proc. 12th Int. Symp. Plasma Chem. 475 (1995))

qvib, qm, qi, qaおよびqndを2項近似Boltzmann方程式解析を用いた電子スオーム法によって推定するとともに，一組のセットとしてまとめて報告

SiF4ガスの妥当な電子衝突断面積のセットの提案 Nagpal et al.が報告した電子衝突断面積セットの評価

Monte Carlo simulationを用いた電子スオーム法によって実測値とよく一致する

電子輸送係数が得られる電子衝突断面積を推定

研究目的


電子スオーム法

電子輸送係数の実測値を基に電子衝突断面積のセットを推定

W

a-hAK

電子輸送係数電子スオームのふるまいを表わすパラメータ

a-h : 実効電離係数W : 電子ドリフト速度

----

---

----




Momentum

transfer qm

M

-

Collision

-


Neutral dissociation

qnd



Momentum

transfer qm

Ionisation

qi

Electron

attachment qa

－

MVibrational

excitation qvib

- --

-

M+

M

A

M -

B

Collision

-


Neutral dissociation

qnd



Momentum

transfer qm

Ionisation

qi

Electron

attachment qa

－

MVibrational

excitation qvib

- --

-

M+

M

A

M -

B

Collision

-

10-20

10-19

10-18

10-17

10-16

10-15

10-14

10-13

Cro

ss s

ecti

on

[c

m2]

10-2

10-1

100

101

102

103

Electron energy [eV]

qm

qi

qndqvib

qa


電子スオーム法による断面積推定

Initial Cross SectionsExperiment / Theoretical calculation /

Estimation

Electron Collision

Cross Sections

Electron

Swarm

Parameters

Experiment

ComparisonModification

Boltzmann

Equation

Analysis

Monte

Carlo

Simulation


電子スオーム法による断面積推定

Initial Cross SectionsExperiment / Theoretical calculation /

Estimation

Electron Collision

Cross Sections

Electron

Swarm

Parameters

Experiment

Comparison

Boltzmann

Equation

Analysis

Monte

Carlo

Simulation

Modification


Monte Carlo simulation (MCS)

K

Ele

ctric

field

E

① Flight

② Collision③ Scattering

乱数を用いてガス中を飛行する電子をシミュレート

① Flight• 次の衝突までの飛行時間t を乱数を用いて決定

(Null Collision法)• 古典力学および電磁気学によって電子の位置・速度を計算

② Collision • 乱数を用いて衝突の種類を判定

③ Scattering• 乱数を用いて散乱方向を決定 (等方散乱を仮定)

シミュレーション条件

• 気体分子数密度 N = 3.535×1016 cm-3 (0 °C, 1 Torr)

• 電子と気体分子の衝突のみを考慮

• 時刻t = 0における電子エネルギー分布が平均1 eVのMaxwell-Boltzmann分布となるように初期電子に初速度を与える

-

M

M

M

e: 電気素量, m: 電子の質量


10-21

10-20

10-19

10-18

10-17

10-16

10-15

10-14

10-13

10-12

Cro

ss s

ecti

on [c

m2]

10-2

10-1

100

101

102

103


qm

qi (1)

qnd (2)

qvib (3)

qa (1)

SiF3

SiF2

Nagpal et al.の電子衝突断面積セット

Nagpal et al. (Proc. 12th Int. Symp. Plasma Chem. 475 (1995))

• 電離 qi (1)

• 電子付着 qa (1)

• 中性解離 qnd (2)

• 運動量移行 qm

•振動励起 qvib (3)

すべて推定値


Nagpal et al.の電子衝突断面積セット

Nagpal et al. (Proc. 12th Int. Symp. Plasma Chem. 475 (1995))

• 電離 qi (1)




•振動励起 qvib (3)

すべて推定値


SiF4ガス中の電子輸送解析

実効電離係数電子ドリフト速度

Negative

differential

conductivity

104

105

106

107

Ele

ctro

n d

rift

vel

oci

ty

[cm

/s]

6 8

100

2 4 6 8

101

2 4 6 8

102

2

E/N [Td]

Pulsed experiment (Hunter et al. (1989))

MCS w/ Nagpal's set (WFD)

40x10-18

30

20

10

0

(a-

h)

/ N

[c

m2]

300250200150100500

E/N [Td]


MCS w/ Nagpal's set

※ WFD = (Wr + Wm)/2

Wr : 重心の位置のドリフト速度Wm : 平均到着時間ドリフト速度


初期セット(実測値+Nagpal’s qvib)

• 電離 qi (12)

Basner (AIP Conf. Proc. 680

(2002) 73)


Iga et al. (Z. Phys. D. 24 (1992)

111)


Nakano et al. (J. Phys. D: Appl.

Phys. 26 (1993) 1909)


≥ 1.5 eV :

Kato et al. (J. Phys. B: At. Mol.

Opt. Phys. 45 (2012) 095204)

< 1.5 eV : 推定値

• 振動励起 qvib (3)

Nagpal et al. (Appl. Phys. Lett.

68 (1996) 2189)


初期セットによるSiF4ガス中の電子輸送解析


Negative

differential

conductivity

104

105

106

107

Ele

ctro

n d

rift

vel

oci

ty

[cm

/s]

6 8

100

2 4 6 8

101

2 4 6 8

102

2

E/N [Td]


MCS w/ Initial set (WFD)

40x10-18

30

20

10

0

(a-

h)

/ N

[c

m2]

300250200150100500

E/N [Td]


MCS w/ Initial set


推定した電子衝突断面積セット

10-21

10-20

10-19

10-18

10-17

10-16

10-15

10-14

10-13

10-12

Cro

ss s

ecti

on [c

m2]

10-2

10-1

100

101

102

103


Measurements

Basner (2002)

Kato et al. (2012)qm

qvib (4)

qi (12)

qnd (4)

qa (3)


提案する断面積セット: qi

Basner (AIP Conf. Proc. 680 (2002) 73)の実測値をそのまま使用

11種類の解離性電離および直接電離で構成


提案する断面積セット: qaおよびqnd

qa : Iga et al. (Z. Phys. D. 24 (1992) 111) の実測値を定数倍(×1.5)

qnd : Nakano et al. (J. Phys. D: Appl. Phys. 26 (1993) 1909)の実測値を定数倍(×7.0)

40x10-18

30

20

10

0

(a-

h)

/ N

[c

m2]

300250200150100500

E/N [Td]


MCS w/ Initial set


提案する断面積セット: qm

Kato et al. (J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 45 (2012) 095204)の実測値のエラーバーの範囲内で断面積の値を若干大きくした


qvibの検討 : 断面積の形状

Nagpal's qvib (1996)qvib (q = 60°) (Kato et al. (2012))

Differential cross section (DCS)の実測値より

= 7 eVにおけるqvibに共鳴構造があることが示唆される

10-21

10-20

10-19

10-18

10-17

10-16

10-15

10-14

10-13

10-12

Cro

ss s

ecti

on [c

m2]

10-2

10-1

100

101

102

103


qvib (3)


qvibの検討 : 7eVにおける微分断面積

Nagpal's qvib (1996)

25x10-18

20

15

10

5

0

qD

CS

[cm

2 /

sr]

180120600

Scattering angle [deg]

v4

v1v2

v3

DCS (Kato et al. (2012))

= 7 eV

10-21

10-20

10-19

10-18

10-17

10-16

10-15

10-14

10-13

10-12

Cro

ss s

ecti

on [c

m2]

10-2

10-1

100

101

102

103


qvib (3)


25x10-18

20

15

10

5

0

qD

CS

[cm

2 /

sr]

180120600

Scattering angle [deg]

v4

v1v2

v3

qvibの検討 : 7eVにおける積分断面積

Nagpal's qvib (1996)DCS (Kato et al. (2012))

Differential cross section (DCS)の実測値を用いて

独自にIntegral cross section (ICS)を算出

= 7 eV

10-21

10-20

10-19

10-18

10-17

10-16

10-15

10-14

10-13

10-12

Cro

ss s

ecti

on [c

m2]

10-2

10-1

100

101

102

103


qvib (3)

qqqq

dqq sin)cos1(),(2)(0

DCSICS -


10-20

10-19

10-18

10-17

10-16

10-15

10-14

10-13

Cro

ss s

ecti

on [c

m2]

0.01 0.1 1 10 100 1000Electron Energy [eV]

v4

v3

v2×3

提案する断面積セット: qvib

CF4のqvib (伊藤ら (1996))

本研究で提案する qvib

7 eVにおいて共鳴構造をもち，かつ極大値が独自に算出したICSに近い値となるように推定


提案する断面積セット


SiF4ガス中の電子輸送解析


Negative

differential

conductivity

104

105

106

107

Ele

ctro

n d

rift

vel

oci

ty

[cm

/s]

6 8

100

2 4 6 8

101

2 4 6 8

102

2

E/N [Td]


MCS w/ Initial set (WFD)

MCS w/ Nagpal's set (WFD)

MCS w/ Present set (WFD)

40x10-18

30

20

10

0

(a-

h)

/ N

[c

m2]

300250200150100500

E/N [Td]


MCS w/ Initial set

MCS w/ Nagpal's set

MCS w/ Present set


SiF4-Arガス中の電子輸送解析

Arガスの断面積セットには

電気学会推奨のセット (電気学会技術報告第691号)を使用

10-20

10-19

10-18

10-17

10-16

10-15

10-14

Cro

ss s

ecti

on [c

m2]

10-2

10-1

100

101

102

103


qm

qex

qi

Ar


SiF4-Ar混合ガス中の電子ドリフト速度

[SiF4] < 0.5 % : 非常に良く一致

[SiF4] ≥ 0.5 % : 極大値付近で不一致

電子ドリフト速度

104

2

4

6

810

5

2

4

6

810

6

2

4

6

810

7

Ele

ctro

n d

rift

vel

oci

ty [

cm/s

]

3 4 5 6

10-1

2 3 4 5 6

100

2 3 4 5 6

101

2 3

E/N [Td]

SiF4 : Ar = 0 : 100 %

4.8 : 95.20.979 : 99.021

0.5 : 99.50.2 : 99.8

0.1 : 99.9

Pulsed experiment

(Nagpal et al. (1996))


MCS w/ Present set (WFD)

100 : 0


まとめ

これまでに報告されたSiF4ガスの電子衝突断面積セットの評価を行うとともに，

Monte Carlo simulation (MCS)を用いた電子スオーム法によってSiF4ガスの電子衝

突断面積セットの推定を行った

これまでに報告された電子衝突断面積セット

Nagpal et al.の断面積セットを用いて得られる実効電離係数および電子ドリ

フト速度の値は換算電界E/Nが高くなるにしたがって実測値と一致しない

本研究で提案する断面積セット

推定した断面積セットを用いてMCSによって算出した実効電離係数(a-h)/N

および電子ドリフト速度WFDの計算値は，全範囲のE/Nにおいて実測値と良

く一致し，E/N = 40 Td付近に見られるNDCについても実測値と計算値が良

く一致した

SiF4-Ar混合ガス中の電子ドリフト速度の計算値は，[SiF4] < 0.5 %において，

実測値と非常によく一致したが，SiF4混合率が上昇すると共に実測値と一致

しなかった

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