YACIMIENTOS DE CLORITA DE NAVARRA. ESTUDIO MINERALÓGICO

A. MORENO I. SÁNCHEZ-CARPINTERO J.IÑIGUEZ

Dpto. de Edafología, Facultad de Ciencias, Universidad de Navarra, Pamplona.

RESUMEN

Se han estudiado las características mineralógicas de los materiales de tres yacimientos de arcillas del tercio septentrional de Navarra relacionados con el Triásico y diversos afloramientos ofíticos . El mineral de arcilla característico es clorita, producto de alteración, en condiciones de temperatura y presión bajas, de las ofitas.

SUMMARY

The minéralogie characteristic of the first rows from the three clay deposits of the septentrional third of Navarra, related with de Triassic and different ophitic autcrops have been studied.

The characteristic clay mineral is the chlorite, alteration product of ophites, in low temperature and pressure conditions. RESUME

On a étudié les caractéristiques minéralogiques des matériaux de trois gisements d*argilles du tier­ce septentrional de Navarre relationés avec le Triasique et divers affleurements ophitiques.

Le minéral d'argille caractéristique est la chlorite, produit d'altération des ophites, dans des con­ditions de température et de pression basses.

ZUSAMMENFASSUNG

Die mineralogische Charakteristiken der Materialien aus drei Tonerdelagerstätten vom nördUchen Drittel von Navarra, die mit dem Triassischen und mit verschiedenen ofitischen Zutagetretungen ver­bunden sind, werden untersucht. Das typische Tonmineral ist die Chlorit, die ein Verwitterungspro-duckt der Ofiten unter niedrigen Temperatur- und Druckbedingungen ist.

1. INTRODUCCIÓN

Se estudian en este trabajo las características minerales de los materiales pertenecientes a diversos yacimientos de arcillas, ubicados en el tercio septentrional de la provincia de Navarra (fig. 1) como parte de un estudio sistemático de yacimientos de arcillas de Navarra (1) (2).

Estos yacimientos poseen características muy diferen­tes a los anteriormente estudiados (La Ribera y Navarra Media), en correspondencia con la diversa naturaleza geológica del área en que se hallan ubicados. Aquéllos están relacionados con series estratigráficas terciarias (OHgoceno) cuyos niveles arcillosos se caracterizan por un predominio de ilita, como mineral de arcilla más representativo, mien­tras que estos poseen una íntima conexión con el Triásico y los abundantes afloramientos de ofíta que fi-ecuentemente los acompañan en esta zona, siendo clorita el mineral característico.

Se han estudiado muestras procedentes de tres yaci­mientos, considerados tradicionahnente como caoHníticos, en las que tratamos de reconocer los procesos que han podido dar lugar a su génesis. De acuerdo con esta presunta naturaleza caoHnítica se consideró su posible origen sedi­mentario, como producto de alteración de las ofitas bajo condiciones climáticas de altas temperaturas y elevada

pluviosidad. Sin embargo la naturaleza mineral de estas arcillas y los minerales que las acompañan orientan, como veremos, hacia un origen distinto, no sedimentario.

2. MATERIAL Y MÉTODOS.

2.1. Situación geográfica y geológica

Las muestras objeto de estudio en el presente trabajo proceden de tres yacimientos situados en la Hoja n^ 90 (Sumbilla) del Mapa Topográfico Nacional de España, escala 1/50.000, cuyas coordenadas U.TJM. son: San Lorenzo: 30 TXN1162; Venta Azar: 30 TNX1470; Ciga TXN1676;Auzqua: 30TXN1677.

San Lorenzo (2o 04' - 43^ 03'). Se encuentra en la cota topográfica 941 m., en el canúno que parte de Venta Quemada (Km. 32 de la Carretera de Tarazona a Francia). Este yacimiento se halla sobre ofitas que, intercaladas en las arcillas abigarradas del Keuper, están en contacto por el sur, mediante cabalgamiento, con las margas y margas arenosas del Cretácico Inferior (Aptiense-Albiense), mientras que por el Norte el contacto, mecánico también, es unas veces con el Keuper y otras con las calizas y dolomías liásicas del Hettangiense (3).

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Venta Azar (2o 05' - 43o 04' 30"). Al este del Km. 39 de la carretera de Tarazona a Francia. También sobre ofítas que, en contacto mecánico, se intercalan entre las arcillas abigarradas triásicas o las calizas y dolomías hettangienses y las calizas triásicas del Muschelkalk. Pertenece por tanto al mismo afloramiento ofítico que el yacimiento anterior.

Ciga (20 07' 20" - 430 07' 30"). En la carretera a Ciga, que parte del Km. 5 de la Carretera Local a Dancha-rinea, siguiendo el camino a Sarabusua y Baldea.

Auzqua (20 07' 20" - 43o 07' 40"). En las inmedia­ciones del Palacio de Auzqua. Ambos yacimientos se encuentran sobre la misma formación de ofitas que los anteriores, ahora en contacto cabalgante con el Carbonífero y limitada en su base por el Liásico Inferior (Hettangiense a Sinemuriense Medio).

2.2. Métodos.

Las fracciones arena, Hmo y arcilla de las muestras recogidas se separan por sedimentación y centrifi^gación respectivamente, dispersando la muestra previamente con hexametafosfato sódico.

Los diagramas de difracción de rayos X se han obtenido con un difractómetro Phillips, utilizando radiación Cu Ka, siendo la velocidad de barrido de2*0por minuto. Se han realizado diagramas de arcilla orientada, después de saturar con magnesio y glicerina, a temperatura ambiente, 300OC y 550OC, así como de agregados no orientados y diagramas de polvo por el método de Debye-Scherrer de algunas mues­tras.

Para la obtención de termogramas se han estabilizado las muestras, previa saturación con magnesio, en una atmósfera del 50 % de humedad, utilizándose un termoanali-

zador Dupont 900, con una velocidad de calentamiento de 15ÖC min-1, tomando 40-60 mg de arcilla, más 20-33 mg de caolín frente a 60-100 mg de caolín como referencia, en una atmósfera de nitrógeno.

En cuanto al análisis térmico gravimétrico, las curvas ATG se registraron en una termobalanza Dupont 950, con una velocidad de calentamiento de lO^C min—1.

Los anáHsis químicos se han efectuado mediante fusión con carbonato sódico y ataque fluorhídrico, siguiendo el método de Voinovitch (4). En algunas muestras se han eli­minado los óxidos de hierro y aluminio, mediante trata­miento con ditionito sódico-citrato (Mehra y Jackson) (5).

3. RESULTADOS Y DISCUSIÓN

Los difractogramas correspondientes a la fracción arcilla de todas las muestras del yacimiento de "San Loren­zo" (SL) muestran un neto predominio de clorita, clara­mente identificada por sus espaciados de 14 Â, 7 Â, 4,7 Â, 3,5 Â, 2,82 Â y 1,99 Â, que permanecen al ser calentadas las muestras a 300^ C y cambian de intensidad en los diagramas que se obtienen a partir de las mismas muestras tratadas a 550OC, especialmente el reflejo de 14 Â, que se manifiesta con mayor intensidad (fíg. 2). Otros espaciados (9,8 Â, 4,92 Â, 3,3 Â y 1,99 Â) revelan la existencia asimismo de ilita, si bien en una proporción menor, desde muy escasa en SL-2 y SL-3 a relativamente abundante en SL-1 (Tabla I). Tal apreciación justifica que el porcentaje de K2O (Tabla II) sea relativamente elevado, así como que la proporción de SÍO2 sea superior a la que correspondería a una clorita pura. Si bien dada la cantidad de ilita, el análisis no es significativo.

La única diferencia de composición mineralógica entre las muestras del yacimiento es que en SL-3 existe una pequeña cantidad de clorita expandible, ausente en el resto.

TABLA II

Análisis químico y número de iones

SL-1 SL-2 SL-3 CI-1 VA-3 AU-1 AU-3

SÍ02 35,08 24,22 28,00 33,82 SÍO2 24,32 34,28 35,40

A1203 27,22 21,77 9,00 24,02 AI2O3 26,72 18,25 20,16

Fe203 2,78 3,98 19,93 4,78 Fe203 6,47 7,18 6,37

MgO 18,37 25,93 24,64 21,28 MgO 19,60 19,14 18,13

Na20 0,26 1,11 0,49 0,85 Na20 n.d. 0,88 1,17

K2O 2,85 0,72 0,37 3,46 K2O n.d. 2,85 2,34

H2O+ 9,82 12,00 12,54 10,50 H2O+ 10,23 10,06 9,34

H2O- 0,52 5,54 2,90 0,94 H2O- 0,51 0,96 1,88

Si 6,8820 5,07 5,8508 6,3077 Si 5,2624 7,0876 7,2879 Al 1,1180 2,93 2,1492 1,6923 Al 2,7376 0,9124 0,7121 Al 5,1660 2,45 0,0096 3,5790 Al 4,0661 3,5712 4,2190 Fe 0,4096 0,63 3,1669 0,6692 Fe 1,0517 1,1190 0,9882 Mg 5,3669 8,10 7,8024 5,9082 Mg 6,3112 5,9363 5,5981 Na 0,0988 0,45 0,2042 0,3066 Na n.d. 1 0,3523 0,4644

K 0,7134 0,19 0,1021 0,8237 K n.d. 0,7518 0,6127

OH 1 12,8438 16,78 17,6736 1 13,0564 • OH 14,7578 13,8650 12,8169

197

Elgorr iaga

Puerto de Berderiz

Figura 1.- Esquema de situación de los yacimientos de arcillas. 1: San Lorenzo; 2: Ciga; 3: Venta Azar; 4: Auzqua. En rayado: ofíta.

Figura 3 . - Diagramas ATD de la fracción arcilla. Muestras del yaci­miento de San Lorenzo.

Figura 2 . - Diagramas de difracción de rayos X, de muestras orien­tadas, a temperatura ambiente, saturadas con glicerina (San Lorenzo).

Figura 4 . - Curvas de ATG de la fracción arcilla. Muestras de San Lorenzo. Peso inicial: SL - 1 = 18,4 mg.; SL - 2 = 20 mg.;SL - 3 =21,6 mg.

Acompañan a los minerales citados pequeñas cantida­des de talco y cuarzo, que han sido identificados con claridad en los diagramas obtenidos en agregados no orien­tados, merced a los espaciados de 9,30 Â y 3,10 Â el primero y de 4,24 Â y 3,32 Â el segundo, confirmándose, por otra parte, la presencia de clorita e ilita.

Los diagramas de análisis térmico diferencial de la frac­ción arcilla son semejantes, determinándose en ellos (fig. 3) dos endotérmicos acusados a óOO-óSO^C y en las proximi­dades de 850OC, junto con un pico exotérmico hacia 900^0, que indican la existencia de clorita. Además, en SL-2 se de­tecta también la presencia de iHta por un pequeño endotér­mico a baja temperatura (próximo a lOO^C), y un endotér­mico a SO^C indicativo de clorita expandible en SL-3, si bien en muy pequeña proporción.

Las curvas de análisis térmico gravimétrico confirman las presunciones anteriores (fig. 4). En SL-1 se observa una primera pérdida de peso, entre SSQOQ y TOO^C, del 6% y una segunda pérdida del 2% por encima de SOO^C. Igual­mente en SL-2 las pérdidas son del 7,5% y 2,5% respectiva­mente. Por su parte, el diagrama de la muestra SL-3, por un lado, confirma la existencia de clorita expandible,reflejada por una pérdida inicial del 2,5% a baja temperatura (hasta 200OC) y, por otro, la presencia de clorita.

Basados en los datos obtenidos mediante análisis quí­micos (Tabla II) y según los criterios que para su identifica­ción tipológica establecen Orcel (6), Hey (7), Foster (8) y Zussmann (9) se determina la clorita como pennina en SL-1. En efecto, el número de iones Si es de 6,8 y el de io-

198

nés Fe 0,40, lo cual nos sitúa en el grupo IV de Orcel (6), en el que se incluyen leuchtenbergita, pseudophita y penni-na.

Por otra parte la relación Fe/Fe+Mg y el número de iones de Si se corresponden con los intervalos que estable­cen Hey (7) y Foster (8) para las cloritas del tipo pennina. La cantidad de iones OH es baja, debido a la existencia de mica potásica.

La muestra SL-2, según los criterios citados, se corres­ponde con una clorita del tipo seridanita, ya que la relación Fe/Fe+Mg se halla en el límite entre corundofílita y serida­nita (7), habida cuenta de que el número de iones Si es de 5,07, y por otro lado pertenece al grupo II de la clasifica­ción de Orcel, de acuerdo con el número de iones Fe, al que pertenecen seridanita, grochauita y leuchtenbergita.

Figura 5.- Difractogramas de las muestras CI-2 y VA~2 a tempe­ratura ambiente y VA-2 a SSO^C.

Figura 6.- Diagramas ATD de la fracción arcilla. Muestras del yaci­miento de Ciga.

En cuanto a SL-3, la clorita de esta muestra, según la clasificación de Hey, se halla entre picnoclorita y clinoclo-ro, mientras que para Orcel es clinocloro-chamosita.

Por último señalaremos que, asociados a estas arcillas, se encuentran otros minerales accesorios, tales como yeso, pirita y cuarzo, acompañados de turmalina y apatite.

Las muestras pertenecientes al yacimiento de Ciga (CI) ofirecen alguna diferencia respecto de las anteriores. Esen­cialmente cloríticas poseen también pequeñas cantidades de ilita, talco y cuarzo. Su identificación es clara, tanto en los difra Jtogramas (fig. 5) como en los diagramas de análisis térmico diferencial y gravimétrico.

Los espaciados 14,1 Â, 7,07 Â, 4,74 Â, 3,54 Â, 2,82 Â, 2,02 Â y 1,99 Â, que permanecen a BOO C y disminuyen de intensidad notablemente en los diagramas de muestras ca­lentadas a 550OC, excepto el de 14 Â que aumenta de in­tensidad, indican la existencia de clorita (Tabla I) como mi­neral arcilloso mayoritario. Lo confirman los diagramas de ATD con dos endotérmicos en las cercanías de óSO^C y 850OC, seguido este último por un exotérmico a 9000C (fig. 6), así como las pérdidas a óOO^C y SSO^C, caracterís­ticas de clorita, en las gráficas correspondientes al ATG (fig. 7).

Ilita es el segundo mineral de arcilla en cuanto a abun­dancia (espaciados a 9,92 Â, 4,97 Â, 3,32 Â y 1,99 Â que permanecen frente a tratamiento térmico). Su proporción en CI-1 se estima en un 20% aproximadamente, siendo ésta la muestra con mayor cantidad de ilita de todas las estudia­das. También es abundante el talco en esta muestra.

En los diagramas de agregados no orientados se deter­mina además de la existencia en CI-1 de talco, posiblemente una cantidad ínfima de caoHnita, por existir un pequeño re­flejo perteneciente a su espaciado 2,72 A. Esta considera­ción se confirma en el diagrama ATD (fig. 6) que presenta un endotérmico, muy pequeño, pero bien definido a SSO^C, además de los típicos de clorita. También el ATG (fig. 7) re­fleja una pérdida de peso a SSO^C que atribuímos a caolini­ta, junto con las pérdidas debidas a clorita. En alguna de las muestras de este yacimiento destaca la elevada cantidad de talco (fig. 6);

En la muestra Cl-2, además de los habituales clorita, ili­ta y talco, aparece clorita éxpandibleque ofrece los espacia­dos de 15,7 A y 8,75 Â que desaparecen al efectuar su ca­lentamiento a 300OC. En el diagrama ATD se apxccia un efecto endotérmico doble a baja temperatura, antes de que

199

se alcancen los 200OC y en el diagrama ATG (fíg. 7) se ob­serva una primera pérdida de peso del 4% hasta 200^0, que debe adjudicarse a vermiculita.

La muestra CI-3 es semejante a la CI-1 en lo que a com­posición mineralógica de la fracción arcüla se refiere. Es de­cir, estas dos muestras del yacimiento de Ciga poseen indi­cios de caolinita.

La caracterización de las cloritas en estas muestras ba­sada en los datos de análisis químico es la siguiente. De acuerdo con los criterios de Orcel (el número de iones de Si es de 6,30 y el iones Fe de 0,66) pertenece al grupo de clo­ritas formado por leúchtenbergita, pseudofíta y pennina; se-

Figura 7 . - Curvas ATG de la fracción arcilla. Muestras de Ciga. Pe­so inicial: CI - 1 = 20,8 mg.; CI - 2 = 22,2 mg.; CI - 3 = 20,8 mg.

gún Hey (Fe/Fe+Mg= 0,10), es pennina. A mayor abunda­miento, en la fracción arena estudiada por microscopía óp­tica, las cloritas tienen caracteres ópticos típicos de penni­na. El número bajo de iones OH, se explica por la existen­cia de mica potásica.

Las muestras recogidas en Auzqua confirman la identi­dad de composición mineralógica con las de Ciga, ya descri­tas. Cuantitativamente ordenados, clorita, ilita y cuarzo son los minerales presentes en todas ellas. Según los criterios de Hey (7), al ser el número de iones Si superior a 7 y la rela­ción Fe/Fe+Mg menor de 2, estas cloritas corresponden a talco-cloritas. Hay que señalar, no obstante, que en la mues­tra AU-2 el cálculo del número de iones no es significativo por la presencia de impurezas, concretamente de caolinita, lo cual impide la caracterización de la clorita.

En el yacimiento denominado Venta Azar (VA) las muestras se han tomado respectivamente en el contacto con ofita (VA-1), en la zona media (VA-2) y en el borde (VA-3) del yacimiento.

En VA-1 los diagramas de difracción de rayos X mues­tran la presencia de clorita e ilita con sus espaciados caracte­rísticos, como componentes minerales principales, junto con un interestratificado de 10-14, cuya presencia se deter­mina por el espaciado de 25,5 Â (Tabla I). En el termogra-ma correspondiente se ratifica la apreciación anterior (fig. 8), comprobándose también en la curva obtenida mediante ATG (fig. 9), con una pérdida de peso del 7,5%hasta 300OC, otra pequeña pérdida antes de que se alcancen los 5500C, una tercera del 5% entre 5500C y 7000C y finalmente otra del 1,75%, a más de SOO^C, estas últimas típicas de clorita.

En VA-2, además de los espaciados de clorita e ilita '''abla I) se obtienen otros de 17,6 Â y 8,8 Â que se modifi-

Figura 8. Diagramas ATD de la fracción arcilla. Muestras del yaci­miento Venta Azar.

can en su intensidad al calentar la muestra á 3000C, indi­cando con ello la existencia de montmorillonita. También es de destacar la aparición, al efectuar tratamiento a 550OC, de un espaciado de 25 Â (fig. 5) que se interpreta como co­rrespondiente a un interestrarificado clorita-montmorilloni-ta. En la curva termoponderal se señala una pérdida de peso a baja temperatura debida a la mencionada montmorilloni­ta. Las cloritas aquí presentes pertenecen al grupo de las se-ridanitas.

Según la nomenclatura sugerida por Bayliss (10) las clo­ritas estudiadas en este trabajo, por ser el Mg el catión diva-lente dominante, en aras a una simplificación de la nomen­clatura de estos filosilicatos, deberán denominarse chnoclo-ro.

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Figura 9 . - Curvas ATG de la fracción arcilla. Muestras de Venta Azar. Peso inicial: VA-1 = 2i;2 mg.; V A - 2 = 20 mg.

200

4. CONCLUSIONES

Las cloritas son freucentes en rocas metamórfícas, con metamorfismo poco intenso, siendo típicas de las faciès de los esquitos verdes. También son productos comunes de la alteración hidrotermal y metasomática, en rocas ígneas, de minerales primarios ferromagnesianos. También es frecuen­te en sedimentos arcillosos, como producto final de la me-teorización (9).

Las ofitas contienen, como minerales primarios suscep­tibles de transformarse en clorita, diversos piroxenos, como enstatita, hiperstena, pigeonita, augita, honblenda y biotita.

La presencia de clorita predominante, acompañada de otros minerales, como talco, indica que la alteración ha te­nido lugar en condiciones de presión moderada y tempera­tura baja.

La composición muy variable de la ofita, con cambios notables en distancias pequeñas y muy especialmente en las recristaüzaciones en fracturas y venas, justifica la diferente composición de las cloritas, incluso en un mismo yacimien­to. Así, el contenido en hierro oscila desde 2,78 a 19,93% en una misma localidad. Lo mismo podemos decir de alumi­nio y magnesio, aunque este último, siempre abundante, va­ríe menos.

Igualmente, los distintos contenidos en ilita, deducidos de los datos de rayos X y contenido en potasio, pueden co­rresponder a las diversas proporciones de biotita en la roca original. Este contenido en biotita, más o menos abundante, junto con la presencia de cuarzo, talco y otros minerales, in­fluye en los datos de los anáHsis químicos, que han de in­terpretarse con precaución, al no ser la clorita el único mi­neral presente, especialmente en muestras que,como SL-1 y CI-1, tienen proporciones altas de potasio.

La montmorillonita, presente en el yacimiento de Ven­ta Azar, es característica de alteración de rocas básicas, ricas en magnesio y con contenido relativamente bajo en potasio. El talco es típico de la alteración hidrotermal de rocas bási­cas, especialmente a partir de serpentina, constituyente ba­nal de las ofitas, siendo característico de formaciones tales como las faciès de esquistos verdes. También puede formar­se a partir de clorita, por pérdida y expulsión de magnesio, a temperaturas bajas (9).

La presencia de yeso, raro en este tipo de formaciones, en alguno de los yacimientos estudiados, está de acuerdo con los datos de Phillips (11) que cita la presencia de anhi­drita en rocas metamórficas, Nash (12) que caracteriza la anhidrita como mineral poco abundante junto con epidota, pirita y actinolita en la alteración de gabro y Butchins (13) que la supone producto del metamorfismo en esquistos de Labrador.

Todos estos autores suponen que la alteración hidroter­mal de pirita, frecuente en nuestros yacimientos, produce el ataque de minerales calcicos, como plagioclasas. La anhidri­ta resultante puede hidratarse a continuación transformán­dose en yeso.

Los yacimientos de clorita estudiados corresponden por tanto, a la alteración, en condiciones de temperatura y presión baja, de diversas formaciones de ofitas. La variabili­dad en la composición de éstas y posiblemente las distintas características de la alteración (presión, temperatura, pérdi­da o ganancia de iones) justifican la diversidad de minerales encontrados.

5. BIBLIOGRAFÍA

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2. Sánchez Monge, JM,; Sánchez-Carpintero, I.; Rasines I. Iñiguez, J. Arcillas cerámicas de Navarra. Yacimientos de Pueyo, Caparroso, Olite y Castejón. Bol. Soc. Esp. Cer. Vid. 17, (1978) 4, 209-217.

3. I.G.M£. Hoja nO 90. Sumbilla. Mapa Geológico de Es­paña, escala 1:50.000. Madrid, 1974.

4. Voinovitch, I.A. L'Analyse des Silicates. Paris, 1962.

5. Mehra, OP.; Jackson, M.L. Iron oxide removal fi-om soils and clay by a dithionite citrate system buffered with sodium bicarbonate. Clays and clay minerals. 7 th Conf. Edit., Pergamon Press, London. 1960.

6. Orcel, J.; Caillére, S.; Hénin, S. Nouvel essai de classifi­cation des chlorites. Min. Mag., 29 (1950) 320.

7. Hey M.H. A new review of the chlorites. Min. Mag. 30 (1954) 277

8. Foster, MX). Interpretation of the composition and a classification of the chlorites. U.S. Geol. Surv. Prof. Pa­per 414-A, 1-33,1962.

9. Deer, W.A.; Howie, R.A.; Zussmann, J. Rock forming minerals. Vol. 3. Edit. Longmans, 1963, London.

10. Bayliss, P. Nomenclature of the trioctahedralchlorites. Can. Min. 13 (1975) 178-180.

11. PhilHps, E.R. A note on the occurrence of anhidrite in a hornfels. Proc. Roy. Soc. Queensland, 72 (1962) 121-122.

12. Nash, CR. Contr. Min. Petr. 36 (1972) 27-32.

13. Butchins, C.S.; Mason, R. Metamorphic anhydrite in a Kyanite-bearing schist from Churchill Falls, Labrador. Min. Mag. 39 (1973) 488-89.

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