Datación de sedimentos y evaluación de tasas de sedimentación mediante análisis de isótopos...
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Datación de sedimentos y evaluación de tasas de sedimentación mediante el análisis de isótopos radiactivos de origen natural y artificial usados como trazadores Máster en Física y Tecnologías Físicas Autor: Alberto Fernández García Director: José Gómez Arozamena
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Datación de sedimentos y evaluación de tasas de sedimentación
mediante el análisis de isótopos radiactivos de origen natural y
artificial usados como trazadores
Máster en Física y Tecnologías Físicas
Autor: Alberto Fernández García
Director: José Gómez Arozamena
Introducción
Detectores de estado sólido
Calibración en energía y en eficiencia del detector HPGe
Espectroscopía gamma
Cálculo de actividad
210Pb como trazador de procesos ambientales
Datación y cálculo de las tasas de acumulación
Validación con 137Cs
Aporte con perfiles de metales pesados
Detectores de estado sólido
Propiedades físicas del semiconductor
Acción de la radiación ionizante en los semiconductores
Semiconductores como detectores de radiación
Características operacionales
Aspectos físicos del semiconductor
Los materiales semiconductores son aquellos que presentan bandas de energía para los electrones existentes.
La banda de valencia y la de conducción presentan huecos y electrones libres, los cuales contribuyen a la conductividad eléctrica del cristal.
A temperatura superior a 0 K la energía térmica es compartida por los electrones del cristal
La velocidad de deriva satura con el
campo eléctrico con valor de 107
cm/s, conlleva un tiempo de
recolección de 10 ns dadas las
dimensiones del cristal.
Radiación ionizante en semiconductores
El paso de una partícula por el cristal semiconductor crea pares electrón-hueco.
Energía de ionización es del orden de 3 eV, en la creación de un par ion-electrón se necesitan 30 eV.
Existen diferencias en la energía de ionización del orden del 2% dependiendo de la partícula.
Semiconductores como detectores
Diodo de unión p-n es el dispositivo electrónico utilizado
como detector propiamente dicho.
La región de agotamiento es la
parte del cristal donde tiene
lugar la interacción partícula
material semiconductor.
La anchura de la región de
agotamiento depende
fuertemente de la pureza del
materia.
Características operacionales
Uno de los problemas implícitos de un detector de estado
sólido es la corriente de fuga, del orden del μA.
I. Los portadores minoritarios son capaces de atravesar la union
p-n.
II. La generación térmica de pares electrón-hueco aumenta con
la temperatura.
Las fluctuaciones en la corriente de fuga
generan ruido en el detector. Su
enfriamiento mitiga la componente
volumétrica, no así la superficial inherente
al detector.
Detector HPGe
Consideraciones generales
Configuración del detector de germanio
Características operacionales de los detectores de germanio
Generalidades
La pureza del material se consigue con técnicas de refinado,
hasta alcanzar un nivel de impurezas de 1010 átomos/cm3,
implica una zona de agotamiento de 1 cm.
Otra técnica sería el dopado compensado mediante Li, dando
al cristal cualidad intrínseca. Detectores de Ge(Li) están en
desuso ya que conlleva enfriamiento de la habitación.
El 10% de la producción mundial de germanio es usada en
instrumentación nuclear.
Configuración del HPGe
Hay 2 tipos de disposiciones geométricas en los cristales
utilizados: La planar y la coaxial.
Utilizamos la coaxial ya que conlleva un volumen activo
mayor (≈ 400 cm3), el cual es necesario para medir en
espectroscopía γ, dada las bajas actividades presentes.
La capa muerta es producida por los contactos que
transmiten el campo eléctrico al cristal, la atenuación es
despreciable, excepto para rayos γ de baja energía.
Campo eléctrico radial del detector coaxial.
Capacitancia por unidad de longitud.
C→0 r1 →0
Características operacionales
La característica dominante de los detectores de germanio
respecto a otro tipo de detectores es su excelente resolución
energética.
La resolución en energía se define como la anchura a media
altura del fotopico (FWHM).
Depende de 3 factores: La estadística inherente a la
dispersión de los pares producidos, las variaciones en la
eficiencia de recolección y el error de la electrónica asociada.
A bajas energías el ruido electrónico es predominante en la
FWHM.
A altas energías es la eficiencia en la recolección de carga la
que domina.
El tamaño del cristal va directamente relacionado con la
FWHM.I. A menor tamaño Menor capacitancia Menor
ruido.
II. A menor tamaño Menor recombinación y menor
pérdida por trampas electrónicas.
Espectroscopía gamma
Detector de germanio versus detector de centelleo
Calibración en energía
Calibración en eficiencia
Cálculo de la actividad
Semiconductor versus centelleo
En espectroscopía γ son dos los posibles tipos de detectores a
utilizar, o bien el detector de germanio, o el de centelleo
como por ejemplo el NaI(Tl).
Tiempo de medida marca la elección de uno u otro detector.
I. Eficiencia de conteo Detector de centelleo
II. Resolución energética HPGe
Espectro tipo de radiación incidente
Calibración en energía
La calibración en energía del detector tiene como objetivo la asignación de cada canal a una energía dada.
Geometría, masa y densidad son las variables a tener en cuenta para reproducir la medida en la calibración.
Efectos de desplazamiento:
I. Hay una correlación entre la dirección de los rayos γ y la dirección de los electrones secundarios.
II. Variación de la eficiencia en la recolección de carga en las diferentes regiones del material semiconductor.
y = 0,320x + 1,859R² = 1
0
200
400
600
800
1000
1200
1400
1600
0 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 4500 5000
En
erg
ía (
Ke
V)
Canal
Calibración en eficiencia
Definimos eficiencia absoluta de un proceso como la relación
entre los eventos que emite la fuente y los recogidos por el
detector.
La calibración en eficiencia se utiliza para discernir lo
efectivo que es nuestro detector en función del pico a
estudiar.
Utilizamos una fuente calibrada de radiación γ proporcionada
por el CIEMAT, en un rango de energía que abarca el que nos
vamos a encontrar en las medidas a realizar.
y = -0,0105x3 - 0,213x2 - 1,17x - 4,77R² = 0,980
-6
-5
-4
-3
-2
-4 -3 -2 -1 0 1
ln ε
ln E
Curva de calibración en eficiencia
Actividad específica
La principal variable a medir es la actividad específica por
unidad de masa o concentración de la actividad, definida por
Su error ha sido hallado mediante la teoría de propagación de
errores
Modelos de datación
210Pb como trazador de procesos ambientales
Modelos matemáticos. CIC y CRS
Validaciones del fechado mediante 137Cs
Se han alcanzado las condiciones de estado estacionario.
El sedimento se considera como un sistema cerrado.
El transporte de 210Pb de la columna de agua al sedimento es cuantitativo.
No existe migración postdeposicional de 210Pb.
Cronoestratigrafía con 210Pb
El 210Pb es emisor α, β y γ, hemos realizado la medida sobre la desintegración nuclear fotónica de energía 46.5 KeV.
La línea principal de desintegración γ del 226Ra (186,2 KeV), coincide con la línea del 235U (185,7 KeV) es por lo que su actividad es medida por descendientes como el 214Pb o el 214Bi.
En la naturaleza el 210Pb y el 214Bi respecto al 226Ra se encuentra en equilibrio secular en sistemas cerrados.
El 210Pb tiene un , puede ser detectado durante un
intervalo temporal de hasta 5 veces su .
Modelos matemáticos
Datar los sedimentos por profundidad y calcular las tasas de
acumulación sedimentaria y másica.
Tasa de acumulación sedimentaria con unidades en
[cm a-1].
Tasa de acumulación másica con unidades en
[g cm-2 a-1].
La concentración inicial de la sección viene
dada por la relación entre el flujo y la tasa
de acumulación másica.
CIC CRS
Constant Initial Concentration Constant Rate of Supply
Hipótesis inicial
Concentración inicial
constante [Bq Kg-1].
Hipótesis inicial Flujo
constante [Bq m-2 a-1].
Datación con 137Cs
Debido a las pruebas nucleares atrmosféricas realizadas entre 1945-1970 es detectable un máximo de 137Cs en el año 1963 debido a la difusión atmosférica global.
En lugares afectados por la contaminación se han detectado picos de 137Cs del accidente de Chernobyl de 1986 , e incluso el accidente en 1957 de la central nuclear de Windscale.
No siempre es posible la datación con 137Cs, ya que puede tener un gran componente móvil y soluble.
Aplicaciones al estuario de Vigo
Recogida y tratamiento de muestras
Radiocronología
Aportaciones complementarias con metales pesados
Muestreo y manipulación del core
Características hidrodinámicas, batimétricas y sedimentológicasson tenidas en cuenta en la elección del testigo.
El testigo es extraído en un tubo de PVC, las secciones se cortan con un espesor de 1 cm, se secan, tamizan y se homogeniza en masa a 50 g en vasos herméticamente cerrados.
Necesitamos un core sedimentario inalterado, evitando el mezclado de los estratos, es decir la homogenización del registro histórico.
Radiocronología
Representación gráfica del 214Bi ≈ 210Pbbase, 210Pb y 210Pbexceso.
210Pbexceso
0
5
10
15
20
25
30
0 100 200 300 400
Pro
fun
did
ad (
cm
)
Concentración (Bq Kg-1)
214Bi210Pb
0
5
10
15
20
25
30
0 100 200 300
Pro
fun
did
ad (
cm
)
210Pbex (Bq Kg-1)
Tasa de acumulación másica
La tasa de acumulación másica nos marca la cantidad de en masa de depósito respecto a la superficie y al tiempo.
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
1880 1900 1920 1940 1960 1980 2000 2020
Tas
a d
e a
cu
mu
lac
ión
más
ica
(g
cm
-2a-1
)
Año
Con el modelo CIC la concentración en las diferentes secciones no presenta un perfil claro de disminución con la profundidad.
El modelo CRS ha dado resultados más consistentes con el perfil esperado, las tasas de acumulación se corresponde con una tendencia exponencial con alguna anomalía.
Tasa de acumulación sedimentaria
El aumento exponencial de la tasa de acumulación sedimentaria se debe a la actividad antropogénica en la cuenca hidrográfica que envuelve la ría de Vigo.
y = 5E-35e0.038x
R² = 0.706
0.0
0.1
0.2
0.3
0.4
0.5
0.6
1880 1900 1920 1940 1960 1980 2000 2020
Tas
a d
e a
cu
mu
lac
ión
se
dim
en
tari
a (c
m a
-1)
Año
La evolución demográfica de la
ciudad de Vigo sostiene una
correlación con la tasa sedimentaria.
Escorrentía es 8 veces
mayor en superficies
quemadas.0
50
100
150
200
250
1880 1900 1920 1940 1960 1980 2000 2020
210 P
bex
(Bq
Kg
-1)
Año
¿ Terreno deforestado aumento 210Pbex ?
Arenas, limos y arcillas componen
en función del tamaño, los suelos.
Corroboración con 137Cs
No ha sido posible la datación del pico 1963 de pruebas nucleares
atmosféricas. El máximo tiene una amplitud en la cornisa cantábrica
entre 20-25 Bq Kg-1.
0 10 20 30 40 50
0 50 100 150 200 250
0
5
10
15
20
25
30
137Cs (Bq kg-1)
210Pbex (Bq Kg-1)
Pro
fun
did
ad (
cm)
210Pbex137Cs
Pico “extraño” de 137Csrecabado en el perfil
sedimentario .
Perfiles de metales
pesados
La factoría Pontesa de cerámica a finales de los 70 sufrió o bien un cambio en el proceso de producción o bien una disminución en el volumen producido.
0
10
20
30
40
50
60
0 20 40
Pro
fun
did
ad (
cm
)
As (mg kg-1)
0
10
20
30
40
50
60
0 20 40 60Cr (mg kg-1)
0
10
20
30
40
50
60
0 10 20 30Cu (mg kg-1)
0
10
20
30
40
50
60
0 10 20
Pro
fun
did
ad (
cm
)
Ni (mg kg-1)
0
10
20
30
40
50
60
0 500 1000Pb (mg kg-1)
0
10
20
30
40
50
60
0 100 200Zn (mg kg-1)
Hay un progresivo aumento de metales pesados en el tiempo, hasta un máximo alrededor de la sección 11 y una disminución de las concentraciones a partir de ese punto.
Conclusiones
Se ha puesto a punto un detector HPGe coaxial para la medida por
espectroscopía γ de la actividad específica de los isótopos
requeridos, calibrando en energía y eficiencia el detector.
El modelo CIC y CRS han sido aplicados en este trabajo. Las hipótesis
iniciales del CIC son muy restrictivas respecto al lugar de aplicación.
Se ha datado el testigo y se ha reflejado un aumento de las tasas de
acumulación en la ría de Vigo, evidenciando la influencia antropogénica
del entorno.
Ya que por si sola no es concluyente y sus limitaciones son
evidentes, esta datación debe de estar incluida en una serie de medidas
interdisciplinares.
