Revista Tendencias en Docenciae Investigación en Química

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Año 4Número 4

Correlación de viscosidad de metano a n-octadecano en fase líquida a altas presiones utilizando la teoría

de Eyring con la ecuación de estado Pc-SaftHernández-Galván Miguel Angel*

Universidad Autónoma Metropolitana, Departamento de Energía. Av. San Pablo No. 180, Azcapotzalco, Ciudad de México, C.P. 02200, México.

*Autor para correspondencia: mnhg@correo.azc.uam.mx

Recibido: 11/mayo/2018

Aceptado: 6/agosto/2018

Palabras clave:Viscosidad, Eyring, Pc-Saft

Keywords:Viscosity, Eyring, Pc-Saft

RESUMEN

El cálculo de la viscosidad es una de las propiedades importantes en la simulación de procesos y de yacimientos petroleros en la que gobierna el movimiento de los fluidos. La viscosidad es también relevante en diferentes aplicaciones dentro del área de la ingeniería química tales como el diseño de equipos en procesos de transferencia de masa, calor, etc. En todo este tipo de aplicaciones es más conveniente contar con el uso de modelos matemáticos para predecir la viscosidad de los fluidos involucrados. El objetivo del presente trabajo es modelar la viscosidad de n-alcanos en fase líquida en un intervalo amplio de presión de 0.1 MPa a muy altas presiones (hasta 375 MPa) y en un amplio intervalo de temperatura, empleando la teoría de Eyring acoplada con una ecuación de estado no cúbica como Pc-Saft. Con las modificaciones pertinentes al modelo empleado en el presente trabajo se correlaciono adecuadamente los datos de viscosidad experimental de los n-alcanos (metano a n-octadecano) obteniendo una desviación promedio menor al 2%.

ABSTRACT

The estimation of viscosity is a important property in the process simulation and oil fields where the fluid movement control the process. The viscosity is also relevant in different areas in chemical engineering such as the equipment design in mass transfer processes, heat, etc. In this kind of applications it is more suitable mathematical models to predict the viscosity of the fluids. The purpose of this work is to correlate the viscosity of n-alkanes in liquid phase in a wide range of pressure from atmospheric pressure up to 375 MPa and a wide range of temperature using the Eyring theory coupled with a non-cubic equation of state Pc-Saft . With the appropriate modifications to the model, the experimental viscosity of n-alkanes (methane to n-octadecane) could be adequately correlated, obtaining an average deviation less than 2%.

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Introducción

La viscosidad de líquidos puros y de sus mezclas es relevante en diferentes aplicaciones dentro del área de la ingeniería química tales como en el diseño de equipos en procesos de transferencia de masa, de calor, etc. En todo este tipo de aplicaciones, es más conveniente el uso de modelos matemáticos para predecir la viscosidad de los fluidos involucrados.

Para la determinación de la viscosidad de componentes puros o de mezclas existen un número importante de modelos reportados en la literatura para su correlación y predicción. En el caso de la viscosidad de gases ha sido descrita de forma excelente por la teoría cinética de los gases (Hirschfelder et al., 1954); ejemplo de ello es la teoría de Chapman-Enskog. Sin embargo para líquidos no existe aún una descripción teórica aceptable de la viscosidad, debido al pobre entendimiento del mismo estado líquido. A pesar de los grandes esfuerzos dedicados al entendimiento del mecanismo de transferencia de momentum molecular en líquidos, la interpretación de propiedades de transporte, con bases moleculares, es extremadamente difícil debido al problema de las interacciones de muchas moléculas.

Con respecto a los modelos de viscosidad de líquidos puros reportados en la literatura, éstos han sido previamente revisados y evaluados por Reid et al. (1987), Monnery et al. (1995), Przezdziecki y Sridhar(1985), Mehrotra et al. (1996) y por Poling et al. (2000). Los modelos reportados generalmente se aplican en un limitado intervalo de temperatura y muy pocos son aplicados a condiciones de alta presión. En general, esta revisión reveló que los modelos empíricos y semiempíricos para el cálculo de viscosidades de líquidos puros que reciben mayor atención, son aquellos modelos con funciones exponenciales en temperatura. En este caso, el principio de estados correspondientes junto con la teoría de velocidad absoluta de Eyring son los más ampliamente utilizados para representar la viscosidad de los líquidos puros.

De entre las teorías aproximadas para correlacionar la viscosidad de líquidos reportados en la literatura, la Teoría de la Velocidad Absoluta presentada por Eyring (Glasstone et al. 1941), es una de las aproximaciones más exitosas para representar la relación viscosidad-temperatura de un fluido puro, por lo que resulta atractivo aplicarla a sistemas binarios y multicomponentes. En el presente trabajo se utiliza para correlacionar la viscosidad líquida de n-alcanos una expresión que incluye la teoría de Eyring acoplada con una ecuación de estado no cúbica Pc-Saft.

No obstante la existencia de diferentes modelos de viscosidad, todavía no existe un modelo teórico o correlación que sea capaz de predecir viscosidades líquidas de componentes puros y mezclas dentro de la incertidumbre experimental. La mayoría de los modelos existentes en la literatura son principalmente función de la temperatura y son contados aquellos que se pueden utilizar para predecir viscosidades de líquidos en un amplio intervalo de temperatura y presión. De lo anterior, se deduce la importancia de contar con un modelo de viscosidad que sea aplicable a altas temperaturas y altas presiones, por lo que uno de los objetivos de este trabajo está orientado al modelado de viscosidades de líquidos en un amplio intervalo de presión y temperatura.

Desafortunadamente, una de las principales limitantes para el desarrollo de nuevos modelos de viscosidad de líquidos a altas presiones es la carencia de datos de viscosidad de líquidos reportados en un amplio intervalo de presión y temperatura, debido a la dificultad que representa obtener información experimental de viscosidades líquidas en amplios intervalos de temperatura y presión. En general, la mayoría de los datos reportados en la literatura de las viscosidades líquidas de hidrocarburos puros corresponde a valores reportados a la presión atmosférica y temperaturas que van de 293 a 298 K y solo un pequeño porcentaje han sido medidos a altas presiones. Desafortunadamente, los datos fiables sobre esta importante propiedad física no son abundantes en la literatura debido a numerosas dificultades experimentales que se presentan en la medición.

Cuando se simula el comportamiento de fluidos petroleros (formada principalmente de hidrocarburos), uno de los parámetros más importantes es la viscosidad del fluido, así como la distribución de los componentes que participan, son introducidos generalmente en el modelado. La determinación de la viscosidad de la mezcla, como función de la presión (1-100 MPa) y la temperatura (293 a 373 K), cubre en parte las condiciones encontradas en los yacimientos de petróleo: el intervalo del presente estudio sobrepasa estas condiciones.

Metodología

En trabajos previos (Hernández-Galván et al. 2012; Hernández-Galván et al. 2013) se correlaciono la viscosidad de n-alcanos líquidos a condiciones de saturación empleando la teoría de Eyring et al. (Glasstone et al. 1941) acoplada con ecuaciones de estado cúbicas (Macías-Salinas et al. 2003), para el cálculo de la viscosidad de líquidos se empleó la ecuación1.

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( )1* exp expvaps sl vap ls

l

HRT Z ZRT

β

η αυ γ

∆ = − ∆

(1)

Donde:

viscosidad del líquido saturado, volumen del líquido saturado,

calor de vaporización

factor de compresibilidad del líquido saturado, , , parametros del modelo

slsl

vap

sl

vH

Z

η

α β γ

→

→∆ →

→→

Para una presión y temperatura dada, las propiedades de equilibrio que aparecen en la ecuación (1) se calcularon por medio de una ecuación de estado no-cúbica Pc-Saft.

En este caso el uso de una ecuación de estado es bastante provechoso ya que permite la determinación simultánea del coeficiente de fugacidad del fluido puro, y el volumen molar del líquido puro, así como el factor de compresibilidad del líquido saturado y del vapor saturado, las entalpías de líquido y vapor saturado. Las ecuaciones comúnmente utilizadas son las ecuaciones cúbicas propuestas por Soave-Redlich-Kwong (Soave 1972), Peng-Robinson (Peng & Robinson 1976) y dentro de las ecuaciones con fundamento teórico se encuentra la ecuación no cúbica PC-SAFT (Gross & Sadowski 2001), la que es empleada en este trabajo.

La determinación de los parámetros , ,α β γ se lleva acabo minimizando la desviación entre la viscosidad experimental y la calculada con el modelo, representada por la siguiente expresión de la ecuación 2.

( ) ( )( )

2

,exp ,

,exp

, ,min

,

pNi i cal

i i

T P T Pf

T Pη η

η −

=

∑(2)

donde la suma es en todo el intervalo de presión y temperatura, Np es el número de datos experimentales de la literatura y ηexp y ηcal son las viscosidades experimentales y calculadas del componente puro respectivamente. Para la minimización se utilizó el algoritmo de Levenberg-Marquardt.

Para datos de viscosidad liquida saturada se consideró α constante e igual a 1 y β= 0.5. La ecuación (1) como se mencionó anteriormente solo se aplica para la correlación de la viscosidad de líquidos a la temperatura de saturación.

Para evaluar la viscosidad de un líquido comprimido a altas presiones se utilizó la ecuación 3.

( )( )exps

s sll l l l

l

Z Zυη η συ

= ⋅ − − (3)

Donde el subíndice l representa la propiedad del líquido comprimido. Con la viscosidad de líquido saturado obtenida a partir de la ecuación 1, se evalúa el factor de compresibilidad Z y volumen molar υ para el líquido comprimido y se correlaciona el parámetro σ. En un trabajo previo se correlaciono la viscosidad en fase líquida hasta una presión de 80 MPa (Hernández-Galván et al. 2012), de lo obtenido en ese trabajo se encontró que al emplear la ecuación 3 era suficiente con contar con un valor de σ constante, al llevar a cabo la minimización de la ecuación 2 para encontrar en este caso α, β, γ y σ con los datos experimentales de viscosidad a presiones de hasta 80 MPa.

Como se mencionó previamente para el cálculo de las propiedades de equilibrio se utilizó la ecuación de estado del tipo no cúbica PC-SAFT (Perturbed Chain-Statistical Association Fluid Theory), desarrollada por Gross y Sadowski (2001), en donde las moléculas son concebidas como cadenas compuestas de segmentos esféricos, en las cuales el par potencial para el segmento de una cadena es dado por un potencial de pozo cuadrado modificado (Chen y Kreglewski, 1977). En esta ecuación, las moléculas que no se asocian se caracterizan por tres parámetros de componente puro: el diámetro del segmento independiente de la temperatura σPS, la profundidad del potencial ε y el número de segmentos por cadena m. Los valores de estos parámetros para los n-alcanos se reportan en la siguiente tabla 1.

Tabla 1. Parámetros de componentes puros para sustancias no asociadas

Para mezclas de cadenas que no se asocian, la ecuación PC-SAFT, escrita en términos de la energía de Helmholtz

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residual, resA consiste de una contribución de referencia de cadena rígida y una contribución de perturbación para cuantificar las interacciones atractivas. Expresando esta ecuación 4 en términos de cantidades reducidas se tiene:

res hc dispA A A= + (4)

donde resA es la energía de Helmoltz molar residualreducida.

La contribución de referencia de cadena rígida es:

( ) ( )1 hc hs hs PSi i ii ii

i

A mA x m ln g σ= − −∑

(5)

Donde m es el número promedio de segmentos en la mezcla

1

N

i ii

m x m=

=∑(6)

La energía de Helmholtz del fluido de esferas duras está dada por la expresión de la ecuación 7.

( ) ( )3 3

1 2 2 20 32 2

0 3 3 3 3

31 11 (1 )

hsA lnζ ζ ζ ζ ζ ζζ ζ ζ ζ ζ

= + + − − − −

(7)

Gross y Sadowski (2001), proporcionan en el artículo el conjunto de ecuaciones necesarias para calcular las propiedades termodinámicas cuando se utiliza la ecuación Pc-Saft, donde la energía libre de Helmoltz residual es el punto de partida para derivar las demás propiedades como la entalpía, el factor de compresibilidad y el volumen de líquido necesarios para aplicar la ecuación 1 y 3 en el cálculo de la viscosidad líquida a alta presión.

Cuando se correlaciono datos de viscosidad experimentales a presiones mayores de 100 MPa y hasta 400 MPa, la desviación porcentual de los datos experimentales con los valores obtenidos del modelo fue muy alta, con desviaciones absolutas del 20% de error o mayor al emplear un valor de σ constante y en algunos casos con algunos compuestos con presiones mayores a 100 MPa no convergió el método de búsqueda para encontrar los mejores valores de los parámetros α, β, γ y σ. El método empleado en este trabajo para obtener los parámetros del modelo por medio de la minimización de los residuales expresado en la ecuación 2, es el de Levenberg-Marquardt cuyas propiedades de convergencia son similares a las del método de Newton-Gauss, la convergencia local es lenta cuando el residuo es grande y cuando el problema es fuertemente no lineal.

Resultados y discusión

Las viscosidades líquidas experimentales de los n-alcanos obtenidos de literatura comprenden del metano al n-octadecano en un amplio intervalo de temperatura,que varía dependiendo de la sustancia desde 100 hasta600 K y presión de 0.1 MPa hasta 375 MPa. En la tabla 2se reporta los intervalos de presión y temperatura de loscatorce hidrocarburos que va del metano al n-octadecano, se incluyen las referencias de donde se obtuvieron losdatos experimentales y el porcentaje de las desviacionesabsolutas promedio (%DAP) de cada componente,al llevar acabo la minimización de la ecuación 2 quepermite obtener los valores de los parámetros γ y σ quedan la menor desviación absoluta promedio de los datosexperimentales y de los valores calculados al aplicarlas ecuaciones 1 y 3 para el cálculo de la viscosidad dellíquido comprimido y de las propiedades de equilibriocon la ecuación de estado no cúbica Pc-Saft.

Tabla 2. Representación de datos experimentales de viscosidad líquida a altas presiones con la Teoría de Eyring acoplada a la ecuación de estado no cúbica Pc-Saft.

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Para poder aplicar el modelo presentado en este trabajo que utiliza la teoría de Eyring y ecuación de estado Pc-Saft a altas presiones de hasta 400 MPa y poder mejorar la desviación absoluta promedio de los datos experimentales con los valores reportados con el modelo, se propuso modificar los parámetros σ y γ. Se cambió el parámetro σ de la ecuación 3 por la siguiente

expresión representada por σ =σ0 + σ_1 ∗ ttc

�

��

�

��

2

, así como el parámetro γ de la ecuación 1, se sustituyo por γ = γ0 + γ1 ∗ p .

En el presente trabajo al correlacionar la viscosidad líquida de n-alcanos (metano a n-eicosano) con el uso de la teoría de Eyring acoplada con la ecuación de estado no cúbica PC-SAFT se obtuvo una desviación absoluta promedio del 1.7%, que para fines prácticos corresponde en la mayoría de los casos a una desviación cercana al error experimental. En el caso particular, al correlacionar los datos experimentales de viscosidad de Mallar (Mallar,2017) algunos de los compuestos presentan una mayor desviación absoluta promedio considerablemente mayor a las obtenida con otros autores, en general esto se debe principalmente a que la temperatura es superior a los otros autores. Por ejemplo, los datos de Mallar para el decano tiene una temperatura máxima de 582K con una desviación del 3.14%, y para el mismo compuesto, la desviación con los datos experimentales de Kashiwagi es de 0.5% con una temperatura máxima de 348 K que está por debajo 234 K. En otros casos la mayor desviación, se presenta cuando se correlaciona los datos de viscosidad más antiguos a altas presiones y se observa por ejemplo en los datos experimentales reportados por Stephan (Stephan & Lucas, 1979) en donde la desviación absoluta promedio de todos los compuestos reportados por este autor es de 3.4% que está por encima del 1.7% de la DAP% obtenida para todos los compuestos de la tabla 3.

Tabla 3.- Valores de los parámetros de la ecuación 1 y 3 de datos de viscosidad líquida para los n-alcanos a altas presiones con la Teoría de Eyring y la ecuación de estado no cúbica Pc-Saft.

La representación de la viscosidad de los componentes puros, se llevó a cabo minimizando la función objetivo dada por la ecuación 2. Donde se determinó los valores de los parámetros γ y σ que se dan en la tabla 3, que nos permite describir la superficie viscosidad-temperatura-presión de los componentes de estudio. Los resultados de la desviación absoluta promedio que se dan en la tabla 3 muestran desviaciones absolutas promedio (DAP) satisfactorias, similar en la mayoría de los casos a la incertidumbre experimental de datos recientes (∼1%). Con el propósito de mostrar el comportamiento de la viscosidad de la viscosidad de los componentes puros con respecto a las predicciones obtenidas con la correlación del modelo empleado en este trabajo, en la figura 1, se muestra el comportamiento de la viscosidad del n-tetradecano en función de la presión para diferentes isotermas, las líneas corresponden al cálculo obtenido de la viscosidad del líquido comprimido empleando la ecuación 1 y 3 y los puntos corresponden a los valores experimentales de viscosidad reportados en la literatura (Hernández-Galván et al., 2008), la desviación absoluta promedio para este compuesto fue de 0.54%.

Figura 1: Viscosidad de la fase líquida del n-tetradecano a cinco temperaturas: 313.1, 333.1, 353.1, 373.1, 393.1 en función de la presión, los puntos datos experimentales (Hernández-Galván et al., 2008), línea continua modelo empleado en el presente trabajo.

Un análisis de la figura 1 muestra en general un comportamiento lineal de la viscosidad con la presión hasta los 60 MPa, solo a la temperatura más baja se observa un ligero comportamiento no lineal.

En la figura 2 se presenta una curva de superficie de la viscosidad como función de la presión y la temperatura

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de la viscosidad del n-tetradecano en donde se puede observar que un cambio de 80 K afecta fuertemente la viscosidad que un cambio de presión de 60 MPa.

Figura 2: Superficie de la viscosidad líquida del n-tetradecano en función de la presión y la temperatura de los valores experimentales reportados en la literatura (Hernández-Galván et al., 2008).

Para visualizar el efecto de la presión sobre la viscosidad se analiza el compuesto n-octano reportado en la literatura (Harris et al., 1997) en donde se tiene un valor de presión superior a la de cualquiera de los otros compuestos del presente trabajo. El intervalo de presión de n-octano fue de la presión atmosférica hasta la presión de 375 MPa, los valores de la viscosidad experimental reportados por Harris se representan en la figura 3, por medio de los símbolos y las líneas continuas representan el valor calculado con el modelo de viscosidad de las ecuaciones 1 y 3 con las modificaciones a los parámetros σ y γ del presente trabajo. La desviación absoluta promedio obtenida para los datos experimentales de Harris para el n-octano es de 3.0%. Al comparar la línea continua con los valores experimentales de la viscosidad se observa una excelente reproducibilidad del modelo empleado en el presente trabajo. En el caso del n-tetradecano el comportamiento de la viscosidad con lapresión es casi lineal, pero en el caso del n-octano con los valores experimentales de Harris el comportamiento dela viscosidad con la presión es no lineal como se observaa la temperatura de 283 K, a medida que la temperaturaaumenta la viscosidad disminuye y el comportamiento se hace más lineal.

En la figura 4 se presenta la curva de superficie de la viscosidad líquida del n-octano reportada por Harris como función de la presión y la temperatura, en donde se puede observar que la temperatura en un intervalo de 70 K que va de los 280 K a los 350 K afecta grandemente la viscosidad, que el cambio que puede producir en la viscosidad un cambio de 375 MPa.

Figura 3. Viscosidad de la fase líquida del n-octano a las temperaturas: 283 , 298, 323, 347, 353 K a presiones de hasta 375 MPa, los puntos datos experimentales (Harris et al., 1997), la línea continua el modelo empleado en el presente trabajo.

Figura 4. Superficie de la viscosidad líquida del n-octano en función de la presión y la temperatura de los valores experimentales reportados por Harris (Harris et al., 1997).

Conclusiones

El modelamiento de la viscosidad en fase líquida de n-alcanos con el programa de fortran, permitió realizar una representación adecuada de la superficie viscosidad-temperatura-presión en un amplio intervalo de temperatura y presión (de hasta 375 MPa). Las modificaciones realizadas a los parámetros σ y γ para su aplicación a altas presiones, en el modelo de viscosidad que incorpora la teoría de Eyring acoplada con una ecuación de estado Pc-Saft, resultaron ser satisfactorias para el cálculo de la viscosidad de n-alcanos puros en un amplio intervalo de presión que va de 0.1 a 375 MPa y temperatura de 100 K a 600 K.

La correlación de las viscosidades líquidas de estos catorce n-alcanos con la teoría de Eyring acoplada con una ecuación de estado Pc-Saft permitió describir adecuadamente los 40 diferentes conjuntos de datos experimentales, obteniendo una desviación absoluta

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promedio del 1.7%, que es una incertidumbre aceptable para la mayoría de las aplicaciones de ingeniería.

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